Tài liệu Hiệu ứng sinh đa exciton trong pin mặt trời chấm lượng tử

1 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHỆ -------------------------------- KIỀU THỊ QUYÊN HIỆU ỨNG SINH ĐA EXCITON TRONG PIN MẶT TRỜI CHẤM LƯỢNG TỬ LUẬN VĂN THẠC SĨ Hà Nội – 2007 2 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC CÔNG NGHỆ -------------------------------- KIỀU THỊ QUYÊN HIỆU ỨNG SINH ĐA EXCITON TRONG PIN MẶT TRỜI CHẤM LƯỢNG TỬ Chuyên ngành: Công nghệ nanô Mã số: LUẬN VĂN THẠC SĨ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: GS. Nguyễn Văn Hiệu Hà Nội – 2007 5 MỤC LỤC Trang Trang phụ bìa Lời cam đoan Lời cảm ơn Mục lục MỞ ĐẦU.………………………………………………………………… 2 Chƣơng 1: PHƢƠNG PHÁP LƢỢNG TỬ HOÁ TRONG LÍ THUYẾT HỆ NHIỀU HẠT. LÍ THUYẾT NHIỄU LOẠN……................................................. 3 1.1 Phƣơng pháp lƣợng tử hóa trong lí thuyết hệ nhiều hạt….................... 3 1.1.1 Lƣợng tử hóa trƣờng điện từ…………………………………….. 3 1.1.2 Lƣợng tử hóa trƣờng vô hƣớng………………………….............. 5 1.1.3 Lƣợng tử hóa trƣờng spinơ………………………………………. 7 1.2 Lí thuyết nhiễu loạn ………………………………………..………… 9 1.2.1 Hamiltơn tƣơng tác và biểu diễn tƣơng tác ……………………… 9 1.2.2 Ma trận tán xạ ………………………………………………….. 11 Chƣơng 2: YẾU TỐ MA TRẬN CỦA QUÁ TRÌNH SINH ĐA EXCITON TRONG CHẤM LƢỢNG TỬ BÁN DẪN KHI HẤP THỤ MỘT PHOTON …14 2.1. Phép gần đúng bậc một …………………………..…..…………….. 16 2.2. Phép gần đúng bậc hai …………………………...…..…………….. 17 2.3. Phép gần đúng bậc ba ……………………………………………… 18 2.4. Phép gần đúng bậc bốn……………………………………………... 34 2.5. Phép gần đúng bậc năm ……………………………………………. 35 Chƣơng 3: XÁC SUẤT CỦA CÁC QUÁ TRÌNH SINH ĐA EXCITON ……..44 3.1 Quá trình sinh một exciton …………………………………………. 44 3.2 Quá trình sinh hai exciton ……………………………………........... 46 3.3 Quá trình sinh ra ba exciton ................................................................ 48 KẾT LUẬN..……………………………………….………………….............. 51 TÀI LIỆU THAM KHẢO…...…………………………..…………….............. 53 6 MỞ ĐẦU Trong những năm gần đây khoa học kĩ thuật và công nghệ trên thế giới ngày càng có nhiều bƣớc tiến nhảy vọt, nhiều vật liệu mới, nhiều hiện tƣợng mới đƣợc tìm thấy bằng con đƣờng thực nghiệm và lí thuyết. Hiệu ứng sinh exciton trong bán dẫn khối đã đƣợc nghiên cứu từ rất lâu song quá trình sinh nhiều exciton chƣa đƣợc chú trọng mà ngƣời ta mới chỉ nghiên cứu sự sinh biexciton khi hấp thụ một photon, trong chấm lƣợng tử do các mức năng lƣợng là gián đoạn nên xác suất sinh đa exciton từ việc hấp thụ một photon tăng lên so với bán dẫn khối. Hơn nữa, vì ánh sáng mặt trời có dải phổ rộng cho nên khi hấp thụ ánh sáng mặt trời có thể đồng thời xảy ra quá trình sinh nhiều exciton. Hiệu ứng sinh đa exciton trong pin mặt trời chấm lƣợng tử đã đƣợc nhóm các nhà nghiên cứu của Mĩ tìm thấy bằng thực nghiệm vào năm 2005. Vì vậy, yêu cầu đặt ra là phải xây dựng một mô hình lí thuyết để so sánh. Vì vậy trong luận văn thạc sĩ này tôi xin trình bày hiệu ứng sinh đa exciton trong pin mặt trời chấm lƣợng tử bằng lí thuyết thông qua thuyết lƣợng tử hóa lần hai của hệ nhiều hạt và lí thuyết nhiễu loạn. Phƣơng pháp nghiên cứu đó là dựa vào thuyết lƣợng tử hóa lần hai của hệ nhiều hạt để viết hàm sóng của điện tử trong bán dẫn chấm lƣợng tử, hàm sóng của trƣờng điện từ, sử dụng tính chất của các toán tử sinh và toán tử hủy hạt trong tính toán. Dựa vào lí thuyết nhiễu loạn để viết Hamilton tƣơng tác giữa trƣờng điện từ và trƣờng spinơ, tính yếu tố ma trận, tính xác suất xảy ra của quá trình sinh đa exciton khi hệ điện tử trong chấm lƣợng tử bán dẫn khi bị kích thích bởi một photon và bị kích thích bởi ánh sáng mặt trời là một dòng photon có năng lƣợng thay đổi liên tục từ vùng tử ngoại đến vùng hồng ngoại. 7 Chƣơng 1: PHƢƠNG PHÁP LƢỢNG TỬ HOÁ TRONG LÍ THUYẾT HỆ NHIỀU HẠT. 1.1 Phƣơng pháp lƣợng tử hóa trong lí thuyết hệ nhiều hạt 1.1.1 Lƣợng tử hóa trƣờng điện từ [1] Hệ phƣơng trình Maxwell cho các cƣờng độ điện trƣờng và từ trƣờng có dạng: divH  0, H rotE   0, t E rotH   j, t divE   . (1.1) Ta biểu diễn vectơ cƣờng độ điện trƣờng và từ trƣờng qua thế vectơ A và thế vô hƣớng  nhƣ sau: H  rotA E   grad  (1.2) A t (1.3) Xét trƣờng điện từ trong chân không, tức là đặt j  0,   0 . Vì A,  không đƣợc xác định đơn giá nên ta chọn chúng sao cho nó thỏa mãn điều kiện Lorentz và trong chân không   0 khi đó divA  0 . Vectơ cƣờng độ điện trƣờng và từ trƣờng biểu diễn qua chúng nhƣ sau: A t H  rotA E (1.4) Các sóng phẳng đơn sắc dạng tổng quát có dạng Ai  ai cos[ (t  nr )   i ]  ai sos(t  kr   i ) k  . n (1.5) (1.6) Ở đây ta đƣa thêm vào thành phần phức: i   i exp[i(t  kr)] trong đó (1.7) 8 1 2  i  ai exp( i ), ai  0 (1.8) Khi chuẩn hóa trong hình hộp chữ nhật V và sử dụng điều kiện biên tuần hoàn ta có thế vectơ chuẩn hóa nhƣ sau: 1  vk exp[ i(t  kr)], v  1,2. V vk  (1.9) với các điều kiện chuẩn hóa:  vk  v 'k   vv ' (1.10)  (1.11)  v 'k ' vk dr 3   vv ' kk ' V Thành phần thực của thế vectơ sẽ là A     Khai triển cƣờng độ điện trƣờng và từ trƣờng nhƣ sau: E    q (t )e (r ) (1.12) H   p (t )h (r ) (1.13)   Năng lƣợng toàn phần của trƣờng điện từ sẽ là: 1 1 2 2 3 ( E  H ) d r  ( p2  2 q2 )   2 2   (1.14) Từ các công thức ở trên ta dễ dàng rút ra đƣợc q   p   p    và q (1.15) Hai phƣơng trình trên hoàn toàn có thể biến đổi về dạng của hệ phƣơng trình Maxwell, nghĩa là các phƣơng trình của trƣờng điện từ có thể đƣợc biểu diễn dƣới dạng các phƣơng trình Hamilton nếu coi q và p nhƣ là tọa độ và xung lƣợng suy rộng còn năng lƣợng toàn phần H nhƣ là Hamilton. Khi lƣợng tử hóa trƣờng điện từ ta thay thế tọa độ và xung lƣợng suy rộng bằng các toán tử và chúng thỏa mãn các hệ thức giao hoán: qˆ   , qˆ   0, pˆ   , pˆ   0, qˆ   , pˆ   i ij (1.16) 9 Năng lƣợng toàn phần, xung lƣợng toàn phần, và các đại lƣợng vật lí khác của trƣờng điện từ cũng trở thành các toán tử. Hệ thức của Hamilton trƣờng điện từ là: 1 Hˆ   ( pˆ 2  2 qˆ2 ) 2  (1.17) Thế vectơ của trƣờng điện từ xét trong không gian hữu hạn thể tích V có dạng: ˆ  1  V  2 cˆ 1 vk  vk exp[ i(t  kr)]  cˆvk  vk exp[i(t  kr)] vk (1.18) Trong đó các toán tử cˆvk , cˆvk là các toán tử hủy photon và sinh photon. 1.1.2 Lƣợng tử hóa trƣờng vô hƣớng [1] Xét trƣờng vô hƣớng  (r , t ) . Hamiltonian là: 2 H    (r , t ) [  V (r )]. (r , t )dr 3 2m  Giả sử có một hệ đủ (1.19)  i (r ) các nghiệm trực giao chuẩn hóa của phƣơng trình Schrodinger 2 [  V (r )]. i (r )   i i (r ) 2m Trƣờng  (r , t ) có thể khai triển theo hệ đủ các hàm sóng (1.20)  i (r )  (r , t )    i (t )i (r ) (1.21) i Thay khai triển này vào vế phải của (1.19) ta có:  2  H    i (t ) *  j (t )   i (r ) *   V (r ) i (r )d 3 r i, j  2m  =  (t ) *  i i, j j (t ) j   i (r ) *  j (r )d 3 r Nghĩa là: H    i i (t ) *  i (t ) i (1.22) 10 Đặt: i  1 2 i  ( i qi  ip i ) ,  i  1 ( i qi  ipi ) 2 i (1.23) Ta thu đƣợc: H Vì các hàm sóng 1 ( pi2   i2 qi2 )  2 i (1.24) i (r ) ở vế phải của phƣơng trình (1.21) thỏa mãn phƣơng trình Schodinger (1.20) cho nên từ phƣơng trình Schodinger của trƣờng  (r , t ) :  (r , t ) 2 i  [  V (r )] (r , t ) t 2m (1.25) Ta suy ra phƣơng trình vi phân đối với các hệ số khai triển  i (t ) d i (t )   i i (t ) (1.26) dt Thay vào đây biểu thức (1.23) biểu diễn  i qua p i và q i ta thu đƣợc hệ . i i (t )  i phƣơng trình đối với các hàm thực q i và p i q i  pi , p i   i 2 qi (1.27) Mặt khác công thức (1.24) cho ta H  pi , pi H 2   i qi qi So sánh hệ thức này với các phƣơng trình (1.27), ta thu đƣợc phƣơng trình Hamilton đối với q i và p i qi  H H  p   i pi , qi (1.28) Nhƣ vậy các đại lƣợng p i và q i có thể đƣợc coi nhƣ xung lƣợng và toạ độ suy rộng của trƣờng vô hƣớng  (r , t ) . Phƣơng trình Schodinger của trƣờng này tƣơng đƣơng với hệ phƣơng trình Hamiltơn. Nói cách khác phƣơng trình của trƣờng vô hƣớng cũng có thể đƣợc viết dƣới dạng tƣơng tự nhƣ các phƣơng 11 trình của cơ học cổ điển hoặc nhƣ các phƣơng trình của trƣờng điện từ. Vì thế ta có thể lƣợng tử hoá trƣờng vô hƣớng theo cách chúng ta đã lƣợng tử hoá các hệ cơ học và trƣờng điện từ. Khi lƣợng tử hoá trƣờng vô hƣớng ta thay toạ độ và xung lƣợng suy rộng q i và p i bằng các toán tử tự liên hợp qˆi (t ) và pˆ i (t ) thoả mãn các hệ thức giao hoán: [qˆi (t ), qˆ j (t )]  [ pˆ i (t ), pˆ j (t )]  0 và [qˆi , pˆ j ]  i ij (1.29) Các hệ số khai triển  i (t ) trong (1.21) cũng trở thành toán tử ˆ i (t ) . Thay   cho các đại lƣợng  i (t ) liên hợp phức với  i (t ) ta có toán tử ˆ i (t ) liên hợp phức với ˆ i (t ) . Ta có hệ thức ˆ i  1 1  ( i qˆi  ipˆ i ), ˆ i  ( i qˆi  ipˆ i ) 2 i 2 i (1.30) Từ hệ thức này ta suy ra các hệ thức giao hoán sau đây ˆ (t ),ˆ (t )  ˆ (t ) ,ˆ (t )   0 ˆ (t ),ˆ (t )     i j i j i   j (1.31) ij Toán tử Hamiltonian của trƣờng có dạng ˆ    iˆ i (t )  ˆ i (t ).  (1.32) i Khi lƣợng tử hoá thì công thức các toán tử trƣờng (1.21) có dạng: ˆ (r , t )  ˆ i (t )i (r ), ˆ (r , t )   ˆ i (t )  i (r ) i i 1.1.3 Lƣợng tử hóa trƣờng spinơ [1] Các phƣơng trình của trƣờng spinơ cổ điển có dạng hoàn toàn giống nhƣ phƣơng trình của trƣờng vô hƣớng cổ điển. Điểm khác nhau chủ yếu của hai trƣờng này là các tính chất biến đổi của chúng trong phép quay của không gian. Trƣờng vô hƣớng có một thành phần và bất biến đối với phép quay r  r ' còn trƣờng spinơ thì có hai thành phần và sau mỗi phép quay thì mỗi thành phần đều trở thành tổ hợp tuyến tính của cả hai. Vì các phƣơng trình của các trƣờng vô hƣớng và trƣờng spinơ cũng nhƣ biểu thức của các đại lƣợng của chúng có dạng gần nhƣ giống nhau cho nên khi khảo sát trƣờng spinơ và lƣợng tử hóa nó ta có thể sử dụng các kết quả đã thu đƣợc của trƣờng vô hƣớng, tuy nhiên cần chú ý 12 các hạt của trƣờng vô hƣớng tuân theo thống kê Bose-Einstein, còn các hạt trong trƣờng spinơ tuân theo thống kê Fecmi-Dirac, các toán tử trƣờng vô hƣớng giao hoán với nhau còn các toán tử trƣờng spinơ là các toán tử phản giao hoán. Tƣơng tự nhƣ trƣờng vô hƣớng, Hamiltonian của trƣờng spinơ lƣợng tử ˆ (r , t ) có dạng:  Hˆ  ˆ (r , t )  [  V (r )].ˆ (r , t )dr 3 (1.33) 2m 1 Thế năng V (r ) có thể chứa toán tử spin của hạt s   . 2 Giả sử  i (r ) là hệ đủ các nghiệm trực giao chuẩn hóa của phƣơng trình 2 2 [  V (r )]. i (r )   i i (r ) 2m (1.34) Ta khai triển toán tử trƣờng ˆ (r , t ) theo hệ đủ  i (r ) ˆ (r , t )   aˆi exp( i i t ) i (r ), i ˆ (r , t )   aˆi  exp(i i t ) i (r )  (1.35) i Hamilton đƣợc biểu diễn qua toán tử â i và âi   Hˆ    i aˆ i aˆ i (1.36) i Toán tử â i và âi  thỏa mãn hệ thức phản giao hoán: aˆ , aˆ   aˆ i j  i , aˆ j   0, aˆ , aˆ    i j ij . Toán tử trƣờng ˆ (r , t ) và toán tử liên hợp hermitic của nó (1.37) ˆ (r , t )  thỏa mãn phƣơng trình Heisenberg ˆ (r , t ) ˆ (r , t )  ˆ i  [ H ,ˆ (r , t )],  i  [ Hˆ ,ˆ (r , t )  ] t t (1.38) và các hệ thức phản giao hoán ˆ (r, t ),ˆ  (r ' , t ' )  ˆ (r, t ) ,ˆ  (r ' , t ' )   0, ˆ (r, t ),ˆ  (r ' , t ' )    (r, r ' , t  t ' ),  ,   1,2.       (1.39) 13 1.2 Lí thuyết nhiễu loạn 1.2.1 Hamiltơn tƣơng tác và biểu diễn tƣơng tác [1] Hamilton của trƣờng spinơ tự do trong lí thuyết lƣợng tử hóa lần hai có dạng:  Hˆ  ˆ (r , t )  [  V (r )].ˆ (r , t )dr 3 2m 2 (1.40) Nếu xét đến hệ các hạt mà trong đó có sự tƣơng tác theo từng cặp giữa các hạt trong hệ, khi đó Hamiltơn toàn phần của hệ gồm hai thành phần Hˆ  Hˆ o  Hˆ int (1.41) Trong đó Ĥ o là Hamiltơn của trƣờng tự do có dạng nhƣ biểu thức (1.40) còn Ĥ int là Hamiltơn tƣơng tác của trƣờng. Hamlitơn tƣơng tác giữa trƣờng vô hƣớng tự liên hợp và trƣờng spinơ có dạng : Hˆ int  g ˆ ˆ ˆ d 3 r (1.42) Hamiltơn tƣơng tác giữa trƣờng spinơ và trƣờng điện từ có dạng :  ie ˆ  e2 ˆ 2  3 ˆ H int   Aˆ (  )ˆ d r  A ˆ ˆ d 3 r  e  Aˆ oˆ ˆ d 3 r  m 2m (1.43) e ˆ ˆ ˆ d 3 r.  H 2m  Trong phép gần đúng bậc một ta chỉ xét đến số hạng thứ nhất trong Hamiltơn tƣơng tác giữa hai trƣờng.  ie ˆ  ˆ ˆ H int   A (  )ˆ d 3r m (1.44) Khi khảo sát các trƣờng tự do ta đã đƣa vào biểu diễn Heisenberg và biểu diễn Schodinger. Trong biểu diễn Heisenberg các vectơ trạng thái không phụ thuộc thời gian còn sự thay đổi của các toán tử trƣờng theo thời gian đƣợc xác định bởi phƣơng trình chuyển động Heisenberg. Ngƣợc lại trong biểu diễn Schodinger các toán tử không thay đổi theo thời gian, còn sự phụ thuộc của vectơ trạng thái theo thời gian đƣợc xác định bởi phƣơng trình Schodinger. 14 Tƣơng tự nhƣ vậy ta định nghĩa biểu diễn Heisenberg và biểu diễn Schodinger của trƣờng tƣơng tác. Các toán tử trƣờng, Hamiltonian và vectơ trạng thái trong biểu diễn Heisenberg kí hiệu là  H , H , AH , H H ,  H còn trong biểu diễn Schodinger chúng đƣợc kí hiệu là S , S , AS , H S ,  S . Ta có các phƣơng trình sau:  H   H H ,  H ,  H  H H , H  t t AH d H   H H , AH ,  0, t dt        S  S   0,  0,  t t  AS d S  0, i  H S  S , H S  H H . t dt  (1.45) (1.46) Hai biểu diễn này liên hệ với nhau qua biểu thức:  S  exp( iH H t ) H exp(iH H t ),   S  exp( iH H t ) H exp(iH H t ),  AS  exp( iH H t ) AH exp(iH H t ),  S  exp( iH H t ) H .    (1.47) Ngoài hai biểu diễn trên còn một biểu diễn trung gian thứ ba rất tiện lợi cho việc khảo sát tƣơng tác giữa các trƣờng bằng phƣơng pháp lí thuyết nhiễu loạn gọi là biểu diễn tƣơng tác. Các toán tử trƣờng, Hamiltonian và vectơ trạng thái ˆ , Hˆ ,  . Biểu diễn này liên hệ với trong biểu diễn tƣơng tác kí hiệu là ˆ ,ˆ , A biểu diễn Schodinger qua hệ thức sau: ˆ  exp(iHˆ ot ) S exp( iHˆ ot ), ˆ  exp(iHˆ ot ) S exp( iHˆ ot ), Aˆ  exp(iHˆ o t ) AS exp( iHˆ o t ), Hˆ int  exp(iHˆ o )( H int ) S exp( iHˆ o t ), Hˆ o  ( H o ) S ,   exp(iHˆ o t ) S .        (1.48) Trong biểu diễn tƣơng tác các toán tử trƣờng và các vectơ trạng thái thỏa mãn hệ thức: 15 ˆ  t Aˆ   t  Hˆ ,ˆ , Hˆ , Aˆ , o o  ˆ  Hˆ o ,ˆ t d ˆ  H int, dt        (1.49) Nhƣ vậy trong biểu diễn tƣơng tác các toán tử trƣờng thỏa mãn các biểu thức tƣơng tự nhƣ phƣơng trình của các trƣờng tự do, do đó trong biểu diễn tƣơng tác ta cũng có thể viết các toán tử trƣờng dƣới dạng khai triển theo các toán tử sinh hạt và hủy hạt, trong biểu diễn này các vectơ trạng thái thỏa mãn các phƣơng trình tƣơng tự nhƣ trong biểu diễn Schodinger nhƣng ở vế phải thay cho Hamiltơn toàn phần ta có Hamiltơn tƣơng tác. 1.2.2 Ma trận tán xạ [1] Trong biểu diễn tƣơng tác sự thay đổi vectơ trạng thái theo thời gian đƣợc xác định theo phƣơng trình: i d  Ĥ int  dt (1.50) Giả sử biết trƣớc vectơ trạng thái tại thời điểm đầu t o , vì phƣơng trình trên tuyến tính nên ta có thể viết: (t )  S (t , t o )(t o ) (1.51) Trong đó S (t , t o ) là toán tử tuyến tính. Ta có S (to , to )  1 (1.52) Từ phƣơng trình (1.50) ta có dS (t , t o )  iHˆ int (t ) S (t , t o ) dt (1.53) Ta suy ra t S (t , t o )  1  i  Hˆ int (t1 ) S (t1 , t o )dt1 to Áp dụng phƣơng pháp gần đúng liên tiếp ta có: (1.54) 16 t S (t , to )  1  i  Hˆ int (t1 )dt1  (i ) to t t t1 to to to t1 t 2  dt  dt Hˆ 1 to 2 int (t1 ) Hˆ int (t 2 ) S (t 2 , to )  ..... to t tn 1 to to 1  i  Hˆ int (t1 )dt1  (i ) 2  dt1  dt 2 Hˆ int (t1 ) Hˆ int (t 2 )  ...  (i ) n  dt1...  dt n Hˆ int (t1 )...Hˆ int (t n )  ... Nhƣ vậy toán tử unita S (t , t o ) có thể đƣợc viết dƣới dạng một chuỗi  S (t , to )   S ( n ) (t , to ) n 0 (1.55) Trong đó S ( 0) (t , to )  1 t S (t , to )  i  Hˆ int (t1 )dt1 (1) to ………….. tn 1 t S (n) (t , to )  (i) n  dt ...  dt Hˆ 1 n to int (t1 ).....Hˆ int (t n ). to Nếu Hamiltơn tƣơng tác là nhỏ thì trong biểu thức (1.55) ta chỉ cần xét vaif số hạng bậc thấp, phƣơng pháp gần đúng này để tính S (t , t o ) gọi là phƣơng pháp lí thuyết nhiễu loạn. Sử dụng khái niệm T- tích có thể chứng minh đƣợc rằng (i) n (t , to )  dt1... T [ Hˆ int (t1 ).....Hˆ int (t n )]dt1...dtn .  n! to to t S ( n) t (1.56) Khi khảo sát các quá trình tán xạ ta xét sự thay đổi của hệ từ thời điểm đầu t o   đến thời điểm cuối t   toán tử S (,) gọi là ma trận tán xạ và đƣợc kí hiệu là (i) n S  dt1... T [ Hˆ int (t1 ).....Hˆ int (tn )]dt1...dtn .  n! to n 0 to  t t (1.57) 17 Giả sử trạng thái đầu của hệ kí hiệu là  i còn trạng thái cuối của hệ kí hiệu là  f  S i . Ta kí hiệu hệ đủ các vectơ trạng thái của trƣờng tự do là  n , ta có thể khai triển  f   cn  n , cn   n ,  f n Do đó có thể xem nhƣ các hệ số cn 2 nhƣ là xác suất phát hiện nó trong trạng thái  n . Vì vậy xác suất của quá trình hệ chuyển từ trạng thái đầu  i sang trạng thái cuối  f là Wi  f  c f 2   f , S i 2 (1.58) Để tìm đƣợc xác suất của quá trình tán xạ trên cần phải tìm yếu tố ma trận của quá trình tán xạ S: Si f   f , S i (1.59) Chƣơng tiếp theo ta sẽ vận dụng lí thuyết nhiễu loạn và lí thuyết lƣợng tử hóa trong kí thuyết hệ nhiều hạt để xét quá trình tán xạ sinh ra các exciton của chấm bán dẫn lƣợng tử khi hấp thụ một photon. 18 Chƣơng 2: YẾU TỐ MA TRẬN CỦA QUÁ TRÌNH SINH ĐA EXCITON TRONG CHẤM LƢỢNG TỬ BÁN DẪN KHI HẤP THỤ MỘT PHOTON Trong chƣơng này ta sẽ vận dụng các kiến thức về lƣợng tử hóa lần hai của hệ nhiều hạt, lí thuyết nhiễu loạn để tính yếu tố ma trận trong quá trình sinh đa exciton trong bán dẫn chấm lƣợng tử khi đƣợc kích thích bởi một photon. Ta kí hiệu các hàm sóng của điện tử trong vùng dẫn:  1 ipr c  U (r )  e  w (r ) là hàm sóng liên tục của electron ở lớp ngoài V c p vùng dẫn.    U ic (r )  ui (r ) c (r ) là hàm sóng gián đoạn của electron ở trong chấm     c c c lƣợng tử ở vùng dẫn với  (r ) là hàm tuần hoàn  (r )   (r  R) . Các hàm sóng của điện tử trong vùng hóa trị:  1 iqr v  V (r )  e  w (r ) là hàm sóng liên tục của điện tử ở lớp ngoài vùng V v q hóa trị.    V jv (r )  v j (r ) v (r ) là hàm sóng gián đoạn của điện tử trong chấm lƣợng  v  v  v  tử ở trong vùng hóa trị với  (r ) là hàm tuần hoàn  (r )   (r  R) . Theo thuyết lƣợng tử hóa lần hai trong hình thức luận điện tử- lỗ trống các  toán tử sinh và hủy điện tử kí hiệu là ê và hiệu là ĥ  ê . Toán tử sinh và hủy lỗ trống kí và ĥ . Các toán tử này thỏa mãn tính chất phản giao hoán:  eˆ , eˆ    eˆ i j  i , eˆ j i j eˆ , eˆ   hˆ , hˆ  i j    hˆ , hˆ   hˆ    i ij Kí hiệu các toán tử trƣờng là: j i    , hˆ j  0 (2.1) 19    ˆ(r ,t)   eˆα .u(r ).eiE t   hˆ  .v(r ).e α α iEβ t (2.2) β    ˆ(r ,t)   eˆα  .u(r ).eiE t   hˆ .v(r ).e α α  iEβ t (2.3) β   u(r ), v(r ) của điện tử và lỗ trống có thể là hàm liên tục có Các hàm sóng dạng hàm mũ hoặc là hàm gián đoạn tùy thuộc vào trạng thái của điện tử và lỗ trống. Toán tử thế vectơ của trƣờng điện từ: ˆ  1 A(r , t )  V Trong đó   i (t kr )    i (t kr ) 1  aˆk . k .e  ak . k .e 2 k   k,  (2.4) aˆ k và aˆ k + là toán tử hủy và sinh photon thỏa mãn các hệ thức giao hoán:   [aˆ k , aˆ k ' ' ]  [aˆ k , aˆ k ' ' ]  0  [aˆ k , aˆ k ' ' ]   kk '  ' (2.5) Hamiltơn tƣơng tác giữa hệ các điện tử trong chấm lƣợng tử và trƣờng điện từ:      ˆ  e Hˆ int   dr .ˆ (r , t ) .Pˆ (r , t ). A(r , t ) m (2.6)  Sˆ   Sˆ ( n ) Ma trận tán xạ: (2.7) n 0 (o) Với Sˆ  1  Sˆ (1)  i  dt.Hˆ int (t ) (2.8)  Sˆ ( 2) (i) 2  2 (i)3 ( 3) ˆ S  3!    dt  dt .T [ Hˆ 1 2     int (t1 ) Hˆ int (t 2 )]   dt  dt  dt .T [ Hˆ 1  2  3  …………………………….. int (t1 ) Hˆ int (t 2 ) Hˆ int (t3 )] (2.9) (2.10) 20 Ta sẽ tính các yếu tố ma trận của sự sinh ra một cặp điện tử- lỗ trống, hai cặp điện tử- lỗ trống, ba cặp điện tử- lỗ trống…của chấm lƣợng tử bán dẫn trong trƣờng hợp đƣợc kích thích bởi một photon. 2.1 Phép gần đúng bậc 1 Ma trận tán xạ có dạng:  Sˆ (1)  i  dt. Hˆ int (t )  Yếu tố ma trận trong phép gần đúng bậc 1: (2.11)  Trong đó trạng thái đầu |I>= aˆ k |  g  là trạng thái một photon tác dụng lên trạng thái cơ bản của hệ điện tử. Ta quan tâm đến trạng thái cuối |F> gồm các exciton có thể là một cặp, hai cặp, ba cặp… điện tử- lỗ trống. Thay biểu thức của Ŝ (1) trong (2.8) vào (2.11) kết hợp với (2.6) ta đƣợc:       ˆ   ie  (1) ˆ  ˆ ˆ ˆ  F | S | I  dt d r  F |  ( r , t ) . P  ( r , t ). A ( r , t ) | a | g  k m   (2.12)  Vì |F> không chứa phôtôn nên : F aˆk  aˆk F  0 Mặt khác ta có: aˆ k |  g  eˆ |  g  hˆ |  g  0 Do đó ta có:        ie 1 1   i (t kr ) (1) ˆ ˆ ˆ  F | S | I  dt dr .  F | (r , t ) .P (r , t ) |  g  . . . .e m   V 2k k   (2.13)  Vì ˆ (r , t ) chứa một toán tử sinh điện tử, ˆ (r , t ) chứa một toán tử sinh lỗ trống cho nên trong phép gần đúng bậc 1. |F> tối đa chỉ chứa một cặp điện tử   - lỗ trống. Giả sử | F  eˆ hˆ |  g  khi đó yếu tố ma trận trong phép gần đúng bậc một sẽ là: 21  F | Sˆ      iE t   iE t 1  ie 1  i (t kr ) | I  dt dr .u (r ) .e .Pv(r ).e . . . .e m   V 2k k      2  . ( E  E  ) . . k . dr .u (r ) .Pv(r ).eikr (2.14) 2 (1)  ie m V Vậy để yếu tố ma trận khác không thì E  E    nghĩa là tổng năng lƣợng của điện tử và lỗ trống phải bằng đúng năng lƣợng của phôtôn. Biểu thức này thể hiện định luật bảo toàn năng lƣợng. Ta sẽ biểu diễn quá trình tán xạ bằng đồ thị Feymann Biểu diễn trạng thái đầu của điện tử bằng đƣờng liền nét nhƣ sau: Biểu diễn trạng thái cuối của điện tử bằng đƣờng sau: Biểu diễn trạng thái đầu của lỗ trống bằng đƣờng đứt nét nhƣ sau: Biểu diễn trạng thái cuối của lỗ trống bằng đƣờng sau: Hàm nối của hai toán tử trƣờng spinơ đƣợc biểu diễn nhƣ sau: Biểu diễn trạng thái đầu của photon bằng đƣờng lƣợn sóng nhƣ sau: Biểu diễn trạng thái cuối của photon bằng đƣờng sau: Hàm nối của hai toán tử trƣờng điện từ đƣợc biểu diễn nhƣ sau: Đồ thị Feymann trong trƣờng hợp này có dạng: 2.2 Phép gần đúng bậc hai Ma trận tán xạ có dạng: 22 Sˆ ( 2) (i) 2  2    dt  dt .T [ Hˆ 1  2 int (t1 ) Hˆ int (t 2 )]  ˆ ( 2) I Yếu tố ma trận trong phép gần đúng bậc 2: F S Thay biểu thức của  Ŝ ( 2) trong (2.9) vào (2.15) (2.15) kết hợp với (2.6) ta đƣợc:  (i) 2 ˆ ˆ (t ) Hˆ (t )] | aˆ   |    F | S | I  dt dt .  F | T [ H 1 2 int 1 int 2 g k 2   ( 2) (2.16) Vì toán tử trƣờng spinơ và toán tử trƣờng điện từ giao hoán với nhau nên         e2  ˆ ˆ T [ H int (t1 ).H int (t 2 )]  2  dr1  dr2 .T [ˆ (r1 , t1 ) .P1ˆ (r1 , t1 ).ˆ (r2 , t 2 ) .P2 ˆ  ˆm  ˆ (r2 , t 2 )].T [ A(r1 , t1 ). A(r2 , t 2 )] (2.17) ˆ  ˆ   Xét sự tác động của T [ A(r1 , t1 ). A(r2 , t2 )] lên aˆ k |  g  Theo định lý Wich T-tích của các toán tử trƣờng có thể đƣợc viết dƣới dạng tổng của tất cả các N-tích có thể có do vậy ta có: ˆ  ˆ  ˆ  ˆ  ˆ  ˆ  T [ A(r1 , t1 ). A(r2 , t2 )] = : A(r1 , t1 ). A(r2 , t 2 ) : + : A(r1 , t1 ). A(r2 , t2 ) : (2.18) Số hạng thứ hai là một hàm nối do vậy không chứa các toán tử khi tác dụng   lên aˆ k |  g  sẽ vẫn cho aˆ k |  g  . Khi đó yếu tố ma trận tƣơng ứng với số hạng này sẽ bằng không bởi vì |F> không chứa phôtôn do đó  - Xem thêm -