Tài liệu Phóng xạ tự nhiên trong một số vật liệu xây dựng phổ biến tại cộng hòa dân chủ nhân dân lào

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ SONEXAY XAYHEUNGSY PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN TRONG MỘT SỐ VẬT LIỆU XÂY DỰNG PHỔ BIẾN TẠI CỘNG HÒA DÂN CHỦ NHÂN DÂN LÀO Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số : 9.440106 LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: GS. TS. LÊ HỒNG KHIÊM HÀ NỘI - 2019 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan: Đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các số liệu và kết quả thu được trong luận án là hoàn toàn trung thực và chưa được công bố trong bất kì công trình nào khác. Tác giả luận án Sonexay Xayheungsy LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành được chương trình tiến sĩ và viết luận tôi đã nhận được sự quan tâm giúp đỡ tận tình của các tổ chức, cá nhân. Lời đầu tiên, tôi xin được bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới Thầy hướng dẫn khoa học GS. TS. Lê Hồng Khiêm về sự hướng dẫn, giúp đỡ và chỉ bảo tận tình cho tôi trong suốt quá trình học tập, làm việc và thực hiện luận án. Tôi xin chân thành cảm ơn lãnh đạo Viện Vật lý, Học viện khoa học và công nghệ đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành luận án. Tôi xin cảm ơn các cán bộ trung tâm vật lý hạt nhân, Viện vật lý đã luôn tạo điều kiện tốt để tôi có thể thực hiện việc nghiên cứu khoa học phục vụ cho luận án này. Tôi xin chân thành cảm ơn Bộ Giáo dục và Thể thao Lào, Đại sứ quán nước CHDCND Lào tại Việt Nam, Ban Giám hiệu trường Trường Đại học Quốc gia Lào đã tạo mọi điều kiện thuận lợi giúp đỡ tôi trong suốt thời gian học tập nghiên cứu. Cuối cùng tôi xin bảy tỏ lòng biết ơn gia đình, bạn bè, đồng nghiệp đã động viên, giúp đỡ, trong suốt thời gian học tập, nghiên cứu và hoàn thành luận án này. Hà Nội, ngày 16 tháng năm 2018 Tác giả luận án Sonexay Xayheungsy MỤC LỤC Trang Trang phụ bìa Lời cam đoan Lời cảm ơn Mục lục Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt Danh mục các bảng Danh mục các hình ảnh MỞ ĐẦU ....................................................................................................................1 CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ CÓ TRONG VẬT LIỆU XÂY DỰNG ...........................................................................................6 1.1. Nguồn gốc của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD ....................................6 1.1.1. Các chuỗi phóng xạ tự nhiên......................................................................6 1.1.2. Hiện tượng thất thoát radon.....................................................................11 1.1.3. Xáo trộn tự nhiên của các chuỗi phân rã .................................................12 1.2. Ảnh hưởng của phóng xạ có trong các VLXD đến sức khỏe của con người .....12 1.3. Hiện trạng nghiên cứu về phóng xạ trong VLXD trên thế giới ...................16 1.4. Hiện trạng nghiên cứu phóng xạ trong các vật liệu xây dựng tại CHDCND Lào..19 CHƯƠNG 2. PHỔ KẾ GAMMA SỬ DỤNG CÁC DETECTOR BÁN DẪN HPGe VÀ NHẤP NHÁY NaI(Tl) ..........................................................................20 2.1.Cơ sở vật lý ghi nhận bức xạ gamma bằng các detector nhấp nháy và bán dẫn ....................................................................................................................20 2.1.1. Những đặc điểm chung về tương tác của bức xạ gamma với vật chất ....20 2.1.2. Hiệu ứng quang điện ................................................................................23 2.1.3. Tán xạ Compton .......................................................................................25 2.1.4. Hiệu ứng tạo cặp electron-positron .........................................................27 2.1.5. Hấp thụ gamma trong vật chất.................................................................29 2.2. Cấu trúc và nguyên lý làm việc của phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy và bán dẫn ......................................................................................................32 2.3. Detector bán dẫn và cấu trúc của phổ gamma đo bằng detector bán dẫn......34 2.3.1. Nguyên lý hoạt động của detector bán dẫn ..............................................34 2.3.2. Cấu hình của detector HPGe ...................................................................37 2.3.3. Phổ năng lượng của bức xạ gamma đo bằng detector bán dẫn HPGe ...38 2.4. Detector nhấp nháy NaI(Tl) và cấu trúc của phổ gamma đo bằng detector nhấp NaI (Tl) ...........................................................................................................41 2.4.1. Cấu tạo của detector nhấp nháy NaI(Tl) .................................................41 2.4.2. Phổ năng lượng gamma đo bằng detector nhấp nháy NaI(Tl) ................43 CHƯƠNG 3. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM ...............................................48 3.1. Các khu vực lấy mẫu........................................................................................48 3.1.1. Thu thập các mẫu xi măng .......................................................................48 3.1.2. Thu thập các mẫu đất ...............................................................................51 3.1.3. Thu thập các mẫu cát ...............................................................................53 3.1.4. Thu thập các mẫu gạch ............................................................................57 3.2. Xử lý và chuẩn bị các mẫu để phân tích ........................................................57 3.3. Các mẫu chuẩn .................................................................................................59 3.4. Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector nhấp nháy NaI(Tl) ...............................60 3.5. Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe ............67 3.5.1. Phân tích số liệu khi dùng phương pháp tuyệt đối để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên ...........................................67 3.5.2. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên bằng phương pháp tương đối ......................................................................................71 3.6. Đánh giá mức độ nguy hiểm của phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD .....72 3.6.1. Hoạt độ tương đương radium ..................................................................72 3.6.2. Các chỉ số nguy hiểm do chiếu xạ ngoài và chiếu xạ trong ....................73 3.6.3. Suất liều hấp thụ ở độ cao 1m ..................................................................73 3.6.4. Liều hiệu dụng hàng năm .........................................................................73 CHƯƠNG 4. CÁC KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN ................74 4.1. Chuẩn năng lượng ............................................................................................74 4.2. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi của detector HPGe..............................75 4.3. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe..................78 4.4. Hoạt độ phóng xạ riêng trong VLXD .............................................................79 4.4.1. Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe ....................................................80 4.4.2. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng bằng phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl) .............83 4.4.3. Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu đất đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe ...........................................................85 4.4.4. Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu cát đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe ...........................................................87 4.4.5. Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu gạch đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe ...........................................................88 4.5. Đánh giá các đại lượng liên quan đến liều lượng học bức xạ trong các VLXD của CHDCND Lào ......................................................................................89 4.5.1. Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của xi măng sản xuất tại CHDCND Lào ....................................................................................................89 4.5.2. Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của đất dùng để sản xuất VLXD tại CHDCND Lào ....................................................................................91 4.5.3. Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của cát xây dựng tại CHDCND Lào ....................................................................................................93 4.5.4. Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của ghạch xây dựng tại CHDCND Lào ....................................................................................................94 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ................................................................................99 DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ....................................................102 TÀI LIỆU THAM KHẢO ....................................................................................103 PHỤ LỤC ...............................................................................................................112 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Tiếng Việt Tiếng Anh ADC Bộ biến đổi tương tự số AEDE Tương đương liều hiệu dụng năm AnnualEffective Dose quivalent Bq Phân rã/ giây Analog-to- Digital converter Becquerel CHDCND Lao Cộng hoà Dân chủ Nhân dân Lào DNA Axit deoxyribonucleic Deoxyribonucleic acid Xuất liều hấp thụ ở độ cao 1m Gamma Dose Rate Độ rộng tại nửa chiều cao cực đại Full width at half Maximum GPS Hệ thống định vị toàn cầu Global Position System Hex Chỉ số nguy hiểm do chiếu ngoại External Hazard Index Hin Chỉ số nguy hiểm do chiếu trong Internal Hazard Index DR FWHM HPGe IAEA Raeq Germanium siêu tinh khiết High Pure Germanium Cơ quan năng lượng nguyên tử International Atomic energy Agency quốc tế Ra đi tương đương Radium Equivalent Hội đồng tư vấn khoa học của United Nations Scientific Committee UNSCEAR Liên Hiệp Quốc về ảnh hưởng on the Effects of AtomicRadiation của bứcxạ nguyên tử VLXD Vật liệu xây dựng DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1. Phóng xạ tự nhiên trong xi măng Portland ở một số nước. ...................... 16 Bảng 1.2. Phóng xạ tự nhiên trong một số loại VLXD khác bao gồm gạch, đất và cát ở một số nước ..................................................................................... 17 Bảng 1.3. Hoạt độ phóng xạ của một số vật liệu ở Hà Nội ....................................... 18 Bảng 3.1. Thông tin về địa điểm lấy mẫu ở 4 nhà máy xi măng .............................. 49 Bảng 3.2. Vi trí lấy đất và cát Sông NamNgeum Tại Huyện Thoulakhom. ............. 52 Bảng 3.3. Vị trí lấy cát Sông Mê Kông Tại thủ đô Viêng Chăn ............................... 55 Bảng 3.4. Thông tin của các mẫu chuẩn IAEA được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu phân tích. .......... 60 Bảng 3.5. Cửa sổ năng lượng trong phổ gamma dùng để phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên .................................................................................... 61 Bảng 3.6. Giá trị của các hệ số chuẩn xác định từ các phổ chuẩn của IAEA. .......... 64 Bảng 3.7. Ước lượng sai số của phương pháp đo tuyệt đối ..................................... 69 Bảng 4.1. Hiệu suất ghi tại một số định năng lượng xác định của nguồn IAEA-RGU-176 Bảng 4.2. Giá trị và sai số chuẩn của các hệ số A0, A1, A2, A3, A4, A5 .................... 78 Bảng 4.3. Tên của các công ty sản xuất xi măng tại CHDCND Lào, loại xi măng, ký hiệu mẫu và số mẫu đã lấy tương ứng ..................................................... 80 Bảng 4.4. Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe ....................................................... 81 Bảng 4.5. Hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong xi măng của một số nước trên thế giới ................................................................... 82 Bảng 4.6. Hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl) và phân tích tự động bằng phần mềm XIMANG.......................................... 85 Bảng 4.7. Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu đất ................................ 86 Báng 4.8. Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu cát tại Sông Mê Kông và Nam Ngeum của Lào ............................................................................... 87 Bảng 4.9. Hoạt độ phóng xạ riêng của các mẫu gạch tại CHDCND Lào ................. 89 Bảng 4.10. Mức độ nguy hiểm trong mẫu xi măng sản xuất tại CHDCND Lào ...... 90 Bảng 4.11. Mức độ nguy hiểm trong mẫu đất tại Huyện Thoulakhom, Tỉnh Viêng Chăn, CHDCND Lào ............................................................................... 92 Bảng 4.12. Các mức độ huy hiểm trong các mẫu cát tại Sông Mê Kông và Nam Ngeum của Lào ........................................................................................ 94 Bảng 4.13. Mức độ huy hiểm trong mẫu gạch sản xuất tại CHDCND Lào ............. 95 Bảng 4.14. Hoạt độ phóng xạ riêng của một số VLXD tại CHDCND Lào .............. 95 Bảng 4.15. Giá trị trung bình của các đại lượng liên quan đến liều lượng học bức xạ trong VLXD của CHDCND Lào ............................................................. 96 DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH Hình 1.1. Chuỗi phân rã của đồng vị 238U. Những đồng vị được gạch dưới là các đồng vị có thể đo được bằng phổ kế gamma. ..................................................................... 8 Hình 1.2: Chuỗi phân rã của 235U. Chỉ có gamma do đồng vị 235U phát ra là có thể đo được bằng phổ kế gamma............................................................................................. 10 Hình 1.3: Chuỗi phân rã của 232Th. Các đồng vị có gạch dưới có thể đo bằng phổ kế gamma .. 11 Hình 2.1: Sơ đồ minh họa hiệu ứng quang điện. ................................................................. 23 Hình 2.2: Sơ đồ mô tả hiệu ứng tán xạ Compton trên electron tự do .................................. 25 Hình 2.3: Minh họa hiệu ứng tạo cặp electron-positron ...................................................... 27 Hình 2.4: Tiết diện tương tác của bức xạ gamma với nguyên tố chì (Pb) ........................... 30 Hình 2.5: Sơ đồ nguyên tắc của hệ phổ kế gamma ............................................................. 33 Hình 2.6. Hệ phổ kế gamma của Viện Vật lý ...................................................................... 34 Hình 2.7. Cấu trúc năng lượng của electron trong mạng nguyên tử của chất bán dẫn. Vùng hóa trị được lấp đầy, trong khi vùng dẫn trống ................................................... 34 Hình 2.8. Cấu trúc vùng năng lượng trong các vật liệu ....................................................... 35 Hình 2.9. Vùng năng lượng của bán dẫn loại p và loại n .................................................... 36 Hình 2.10. Các cấu hình khác nhau của detector bán dẫn đồng trục hình trụ HPGe .......... 37 Hình 2.11: Ảnh chụp của detector bán dẫn HPGe ............................................................... 38 Hình 2.12. Minh họa các thành phần đóng góp vào hàm hưởng ứng của detector Ge khi đo bức xạ gamma đơn năng có năng lượng.............................................................. 40 Hình 2.13. Phổ đo thực nghiệm bằng detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe của các đồng vị phóng xạ 137Cs và 60Co .................................................................................... 40 Hình 2.14. Phổ đo bằng detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe của nguồn đồng vị 152Eu . 41 Hình 2.15. Cấu tạo nguyên lý của detector nhấp nháy (hình vẽ trên) và cấu tạo của ống nhân quang điện .................................................................................................. 42 Hình 2.16. Các kiểu tương tác của gamma với vật chất detector và các thành phần phổ tương ứng. ........................................................................................................... 44 Hình 2.17. Phổ gamma của nguồn 137Cs và 60Co đo được bằng detecor nhấp nháy NaI(Tl) với kích thước 3”x3” ........................................................................................... 45 Hình 3.1. Vị trí trên bản đồ của các nhà máy xi măng tại CHDCND Lào mà chúng tôi đã lấy mẫu để phân tích............................................................................................ 48 Hình 3.2. Bản đồ vị trí lấy mẫu đất cát và tại Huyện Thoulakhom thuộc tỉnh Viêng Chăn. ....... 51 Hình 3.3. Bản đồ các vị trí lấy mẫu cát bên bờ sông Mê Kông tại khu vực thủ đô Viêng Chăn. ................................................................................................................... 53 Hình 3.4. Ảnh chụp các bãi cát Sông Mê Kông khu vực thủ đô Viêng Chăn. ................... 54 Hình 3.5. Bờ bãi cát Sông Nam Nguem khu vực Huyện Thoulakhom, Tỉnh Viêng chăn. . 54 Hình 3.6. Khung hình vuông có chiều dài mỗi cạnh 100 cm .............................................. 56 Hình 3.6. Sơ đồ quy trình xử lý mẫu ................................................................................... 57 Hình 3.7. Cối, chày và rây 0,2 mm để nghiền và sàng mẫu. ............................................... 58 Hình 3.8. Ảnh chụp các mẫu xi măng đã được chế tạo dùng để đo hoạt độ của các nguyên tố phóng xạ tự nhiên. ........................................................................................... 58 Hình 3.9. Ảnh chụp các mẫu chuẩn phóng xạ tự nhiên của Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế IAEA: RGU-1, RGTh-1 và RGK-1. ...................................................... 59 Hình 3.10. Ảnh chụp hệ phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl) tại Trung tâm hạt nhân, Viện vật lý. ................................................................................................................... 61 Hình 3.11. (a) Phổ phông đo trong thời gian 52700 giây. (b) Phổ chuẩn IAEA RGU-1 đo trong thời gian 13942 giây. (c) Phổ chuẩn IAEA RGTh-1 đo trong thời gian giây 18190 giây.(d) Phổ chuẩn IAEA RGK-1 đo trong thời gian 17215 giây. ... 61 Hình 3.12. Lưu đồ thuật toán xác định tự động hàm lượng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng bằng phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl). ........ 66 Hình 4.1. Phổ và chuẩn năng lượng của phổ kế gamma...................................................... 75 Hình 4.2. Đường cong hiệu suất ghi của detector dùng mẫu IAEA-RGU-1. ...................... 78 Hình 4.3. Phổ của mẫu xi măng 1K1 đo bằng detector nhấp nháy NaI(Tl) được vẽ và tự động xác định hoạt độ phóng xạ riêng bằng phần mềm XIMANG do chúng tôi tự viết .......... 84 Hình 4.4. Hoạt độ phóng xạ riêng trong VLXD tại CHDCND Lào .................................... 97 Hình 4.5. Hoạt độ phóng xạ riêng của Raeqcủa một số VLXD tại CHDCND Lào .............. 98 Hình 4.6. Liều chiếu trong hàng năm của một số VLXD tại CHDCND Lào. ..................... 98 Hình 4.7. Chỉ số nguy hại chiếu ngoài và trong của một số VLXD tại CHDCND Lào. .......... 98 1 MỞ ĐẦU Trái đất của chúng ta chứa nhiều loại đồng vị phóng xạ, đa số chúng được tạo ra ngay từ khi Trái đất mới được hình thành. Người ta thấy rằng trong tự nhiên có thể có 92 nguyên tố. Các nguyên tố từ 93 trở đi là nhân tạo. Các đồng vị phóng xạ có trong trái đất bao gồm: các đồng vị phóng xạ nguyên thủy được tạo ra cùng với sự hình thành của trái đất và một số đồng vị phóng xạ khác được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trên trái đất. Ngoài ra còn có các đồng vị phóng xạ nhân tạo do chính con người tạo ra. Các đồng vị phóng xạ được hình thành do hai nguồn gốc đầu được gọi là các đồng vị phóng xạ tự nhiên. Các đồng vị phóng xạ do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ nhân tạo. Các đồng vị phóng xạ tự nhiên phổ biến nhất trong vỏ trái đất bao gồm các đồng vị 238U, 235U, 232 Th và các sản phẩm trong các chuỗi phân rã của chúng. Ngoài ra, đồng vị 40 K cũng luôn tồn tại trong tự nhiên với hàm lượng khá cao. Các đồng vị phóng xạ nhân tạo được hình thành bởi các hoạt động khác nhau của con người trong đời sống hàng ngày. Có thể kể ra một số hoạt động đặc biệt của con người sinh ra các đồng vị phóng xạ nhân tạo. Đó là các vụ thử vũ khí hạt nhân, các quá trình xử lý nhiên liệu, hoạt động của các lò phản ứng hạt nhân, các sự cố hạt nhân…Những hoạt động này có thể phát tán ra môi trường một lượng rất lớn các đồng vị phóng xạ. Ngoài ra, còn có rất nhiều hoạt động thường ngày khác của đời sống xã hội cũng sinh ra các đồng vị phóng xạ. Có thể kể tên một số hoạt động này như: việc khai thác mỏ, các hoạt động công nghiệp, việc đốt cháy than trong các nhà máy nhiệt điện… Rất nhiều nghiên cứu đã khẳng định sự hiện diện của các đồng vị phóng xạ tự nhiên và cả nhân tạo ở khắp mọi nơi trên trái đất trong các môi trường khác nhau như đất, nước, không khí…Các đồng vị phóng xạ luôn phát ra các bức xạ khác nhau như alpha, beta và gamma. Các bức xạ này tạo thành một nền phóng xạ trong môi trường. Phụ thuộc vào nhiều yếu tố, độ lớn của nền phóng xạ môi trường này khác nhau ở từng khu vực khác nhau. Các đồng vị phóng xạ có thể thâm nhập vào cơ thể con người thông qua nhiều con đường, phổ biến hơn cả là qua việc hít thở và ăn uống. Khi đó, các đồng vị này sẽ là nguồn chiếu trong gây nguy hiểm cho sức khỏe của con người. 2 Trong đời sống hàng ngày, nhu cầu về các công trình xây dựng của con người ngày càng tăng. Các công trình này vô cùng đa dạng cả về quy mô, kiến trúc lẫn công năng nhưng phổ biến hơn cả là các tòa nhà do Chính phủ hoặc các công ty lớn đầu tư xây dựng phục vụ cho sinh hoạt của một số lượng lớn cư dân. Đối với người dân, ngôi nhà là nhu cầu bắt buộc cho sinh hoạt hàng ngày. Các công trình xây dựng đều được làm từ các VLXD thông thường. Những VLXD chính điển hình là: xi măng, cát, sỏi, gạch, đá…VLXD được chế tạo từ các vật liệu thô khai thác trong tự nhiên như đất, đá, cát…Như đã nói ở trên, luôn tồn tại các đồng vị phóng xạ, ít nhất là các đồng vị phóng xạ tự nhiên, trong các nguyên liệu thô dùng để sản xuất ra các VLXD. Do vậy, chắc chắn trong các loại VLXD được các công ty sản xuất VLXD cung cấp luôn luôn chứa một lượng nhất định các đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo với hàm lượng ít hay nhiều. Độ phóng xạ riêng trong các VLXD này phụ thuộc vào độ phóng xạ riêng của các vật liệu thô đã dùng để chế tạo. Hiển nhiên là độ phóng xạ riêng của các vật liệu thô sẽ khác nhau ở những khu vực địa lý khác nhau. Đối với người dân, đặc biệt là người dân của CHDCND Lào, ngôi nhà là nơi sinh hoạt chính của các thành viên gia đình. Lượng thời gian trung bình mỗi cư dân hiện diện trong ngôi nhà của mình, của người quen hoặc trong các tòa nhà công cộng chiếm đến 80% thời gian của một ngày đêm (24 giờ). Ngoài các nguồn phóng xạ đến từ không gian, từ mặt đất, bên trong mỗi ngôi nhà, luôn tồn tại phóng xạ gây bởi các đồng vị phóng xạ có trong VLXD dùng để kết cấu lên ngôi nhà đó. Hơn nữa, bản thân mỗi bức tường trong ngôi nhà lại là những vật tán xạ làm cho các bức xạ (đặc biệt bức xạ gamma) bị tán xạ nhiều lần làm tăng khả năng giam giữ các tia bức xạ trong các căn phòng và do đó làm tăng mức độ nguy hiểm với các cư dân sinh hoạt trong các ngôi nhà. Nếu liều chiếu gây bởi các đồng vị phóng xạ vượt quá ngưỡng an toàn đối với sức khỏe của con người thì cần phải có những biện pháp khắc phục cần thiết. Việc khắc phục này không dễ nên phương án tối ưu nhất là không sử dụng ngôi nhà đó nữa. Phương án này là lãng phí và rất khó khả thi đối với người dân lao động vì ngôi nhà là niềm mơ ước và là tài sản có giá trị của họ. Để tránh mắc phải sai lầm này, trước khi tiến hành xây dựng các công trình, cần phải đo để xác định được hoạt độ phóng xạ có trong các vật liệu sẽ sử dụng để xây dựng công trình. 3 Quy trình khảo sát phóng xạ tự nhiên trong vật chất nói chung được thực hiện thông qua việc đo phóng xạ gamma do các đồng vị có trong các mẫu cần khảo sát phát ra. Việc đo phóng xạ gamma của các đồng vị có trong VLXD ngay tại hiện trường xây dựng đối với người dân là không khả thi. Đây là nhiệm vụ của những người làm chuyên môn. Sẽ có một số khó khăn khi đo phóng xạ trong các VLXD: Trước hết, bài toán đo hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị có trong VLXD là bài toán đo hoạt độ thấp. Để triển khai được bài toán này, cần phải có hệ phổ kế gamma đủ nhạy. Độ nhạy của phổ kế lại phụ thuộc vào rất nhiều yếu tố như: hiệu suất ghi của detector, khả năng che chắn phông, độ ổn định của phổ kế theo thời gian…Đồng thời, độ chính xác của các kết quả đo phụ thuộc rất nhiều vào phương pháp đo để xác định hoạt độ phóng xạ riêng. Vấn đề cần đặt ra là phóng xạ trong các loại VLXD đang được dùng để xây dựng các công trình tại CHDCND Lào có thực sự nguy hiểm, ảnh hưởng đến sức khỏe của con người hay không? Để trả lời được câu hỏi này, cần phải có những nghiên cứu định lượng về hoạt độ phóng xạ có trong VLXD của CHDCND Lào. Nếu hoạt độ phòng xạ nhỏ hơn một lượng nhất định thì có thể xem là chúng không ảnh hưởng đến sức khỏe của con người. Vấn đề này đã nghiên cứu nhiều trên thể giới nhưng tại CHDCND Lào. Tuy nhiên tại CHDCND Lào thì vấn đề này chưa từng được giải quyết do nhiều lý do khác nhau. Gần đây, CHDCND Lào đã chính thức tham gia và đã là thành viên của Cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế IAEA. Cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế (IAEA) đã khuyến cáo với chính phủ Lào cần có các nghiên cứu này. Khó khăn lớn nhất đối với CHDCND Lào hiện nay là chưa có nhân lực trong lĩnh vực này. Chính vì vậy, Chính phủ CHDCND Lào đã đặt vấn đề với Chính phủ Việt Nam giúp đỡ, trước mắt là đào tạo cho 01 nghiên cứu sinh có thể độc lập giải quyết bài toán này. Đó là xuất phát điểm của việc Nghiên cứu sinh được Chính Phủ CHDCND Lào cử đến Viện vật lý, Viện hàn lâm khoa học và công nghệ Việt Nam làm nghiên cứu sinh. Xuất phát từ những lý do trên, Nghiên cứu sinh đã chọn đề tài nghiên cứu cho luận án tiến sĩ của mình là “Phóng xạ tự nhiên trong một số VLXD phổ biến tại CHDCND Lào”. Ý nghĩa của việc chọn luận án này là: - Lần đầu tiên, khảo sát hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong VLXD phổ biến đang được sử dụng tại CHDCND Lào. 4 - Đào tạo cán bộ đầu tiên của CHDCND Lào nắm vững được phương pháp nghiên cứu để có thể triển khai bài toán này không chỉ đối với các VLXD mà còn cho cả các loại đối tượng khác. Đề tài nghiên cứu này được xây dựng theo hướng nghiên cứu thực nghiệm và việc nghiên cứu được tiến hành trên các hệ phổ kế gamma hiện đại hiện đang có tại Trung tâm Vật lý hạt nhân của Viện vật lý thuộc Viện hàn lâm khoa học và công nghệ Việt Nam Các mục tiêu chính của luận án Các mục tiêu chính của luận án là: - Nghiên cứu phương pháp sử dụng hệ phổ kế gamma dùng các loại detector khác nhau bao gồm detector nhấp nháy NaI(Tl) và detector bán dẫn siêu tinh khiết loại HPGe để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong các VLXD. - Sử dụng các phương pháp đã nghiên cứu để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong một số VLXD điển hình thường được sử dụng tại CHDCND Lào như: xi măng, đất, cát,… Các số liệu này cần cho việc đánh giá liều bức xạ đối với các cư dân, cảnh báo và đưa ra các kiến nghị cần thiết với các cơ sở sản xuất để họ có các điều chỉnh cần thiết nhằm đảm bảo tuyệt đối an toàn về phương diện phóng xạ cho các VLXD mà họ đưa ra thị trường. Những nội dung nghiên cứu chính của luận án - Tìm hiểu tình hình nghiên cứu tài liệu về phân tích phóng xạ có trong các VLXD dùng phổ kế gamma trên thế giới và Việt Nam. - Tìm hiểu các kĩ thuật thực nghiệm dùng để phân tích phóng xạ trong các mẫu có thể tích lớn sử dụng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn và nhấp nháy. Đồng thời nghiên cứu các đặc trưng của phổ kế gamma phông thấp dùng detector bán dẫn và phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl). - Nghiên cứu xây dựng các phương pháp phân tích số liệu thực nghiệm: phân tích phổ gamma, các phương pháp toán học dùng để tách đỉnh chập, làm tăng khả năng phân giải phổ và các phương pháp phân tích trên phổ kế gamma bán dẫn phông thấp nhằm nâng cao độ nhạy và tăng độ chính xác của phép phân tích. Đồng thời nghiên cứu và đánh giá các nguồn sai số khả dĩ gây ra do các hiệu ứng: tự hấp thụ gamma trong mẫu, hình học đo, hình học mẫu, trùng phùng ngẫu nhiên, trùng phùng tổng… 5 Ý nghĩa khoa học và ứng dụng thực tiễn: - Kết quả chính của luận án là bộ số liệu thực nghiệm về hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong các VLXD khác nhau thường được dùng để thiết kế các công trình xây dựng tại CHDCN Lào. Bộ số liệu này có thể tham khảo cho việc đánh giá mức độ an toàn phóng xạ cho các cư dân sinh sống và làm việc tại các công trình xây dựng sử dụng các nguyên vật liệu này. - Bộ số liệu này cũng là cơ sở để đưa ra các khuyến cáo tới các nhà quản lý, các nhà sản xuất và tới dân chúng về mức độ nguy hiểm phóng xạ của các VLXD tại CHDCND Lào nếu có. - Bộ số liệu cũng sẽ là số liệu tham khảo tốt giúp cho Bộ khoa học và công nghệ Lào xây dựng tiêu chuẩn về phóng xạ trong các VLXD dân dụng tại CHDCND Lào. - Lần đầu tiên nghiên cứu này được triển khai tại CHDCND Lào. Thông qua luận án, Nghiên cứu sinh sẽ làm chủ được các phương pháp phân tích hạt nhân dùng phổ kế gamma. - Các kỹ thuật thực nghiệm đã nghiên cứu và áp dụng trong luận án sẽ là cơ sở để Nghiên cứu sinh áp dụng cho các hướng nghiên cứu khác có sử dụng kỹ thuật hạt nhân. BỐ CỤC VÀ NỘI DUNG CỦA LUẬN ÁN Bố cục và nội dung của luận án gồm phần mở đầu, 4 chương, phần kết luận và cuối cùng là danh mục các tài liệu tham khảo. Phần mở đầu trình bày lý do để lựa chọn đề tài của luận án. Chương 1 có tiêu đề: Tổng quan về các đồng vị phóng xạ có trong VLXD. Chương này tập trung trình bày các kiến thức tổng quan Chương 2 được dùng để trình bày tóm tắt các kiến thức về phổ gamma sử dụng các detector thông dụng. Chương 3 tập trung trình bày các phương pháp thực nghiệm đã được sử dụng trong luận án để định lượng hóa hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong một số VLXD thường dung tại CHDCND Lào. Chương 4 trình bày các kết quả thực nghiệm và thảo luận. 6 CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ CÓ TRONG VẬT LIỆU XÂY DỰNG 1.1. Nguồn gốc của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD Trái đất của chúng ta chứa nhiều loại đồng vị phóng xạ, đa số chúng được tạo ra ngay từ khi Trái đất mới được hình thành. Người ta thấy rằng trong tự nhiên có thể có tới hơn 92 loại đồng vị phóng xạ. Các đồng vị phóng xạ có trong trái đất được bao gồm: các đồng vị phóng xạ nguyên thủy được tạo ra cùng với sự hình thành của trái đất và một số đồng vị phóng xạ khác được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trên trái đất. Ngoài ra còn có các đồng vị phóng xạ nhân tạo do chính con người tạo ra. Các đồng vị phóng xạ được hình thành do hai nguồn gốc đầu được gọi là các đồng vị phóng xạ tự nhiên. Các đồng vị phóng xạ do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ nhân tạo. Người ta đã phát hiện được các đồng vị phóng xạ tự nhiên và cả nhân tạo có mặt ở khắp mọi nơi trong các môi trường khác nhau như đất, nước, không khí, … Các đồng vị phóng xạ nguyên thủy phổ biến nhất là 87 238 U, 232 Th, 235U và các sản phẩm phân rã của chúng, 40K và Rb. Trong môi trường đất đá thường có mặt các đồng vị phóng xạ của ba chuỗi phóng xạ bắt đầu từ các đồng vị 238U, 232Th và 235U [1]. Các đồng vị phóng xạ có trong tự nhiên sẽ ảnh hưởng lớn đến các sinh vật sống trên trái đất, đặc biệt sẽ ảnh hưởng đến sức khỏe của con người. Đặc biệt các VLXD chủ yếu được chế tạo từ đất đá lấy trong tự nhiên. Do vậy, khả năng có phóng xạ trong các VLXD là không thể loại trừ. Trong trường hợp VLXD có lượng phóng xạ lớn hơn ngưỡng cho phép sẽ là vấn đề rất nguy hiểm đối với con người. Vì vậy, việc khảo sát phóng xạ tự nhiên có trong các VLXD là công việc cần thiết trước khi sử dụng các vật liệu này cho các công trình xây dựng kiên cố [2]. 1.1.1. Các chuỗi phóng xạ tự nhiên Cả uranium lẫn thorium đều là các đồng vị phóng xạ. Chúng chủ yếu phân rã alpha thành các đồng vị phóng xạ con cháu. Uranium tự nhiên gồm ba đồng vị sống dài là 238U, 235U và 234U, trong đó đồng vị 238U chiếm nhiều hơn cả. Lượng 235U và 234 U chiếm rất ít trong tự nhiên. Thorium tự nhiên chỉ có duy nhất một đồng vị 232 Th. Các đồng vị phóng xạ này rã thành các đồng vị con và bản thân các đồng vị con cũng là phóng xạ lại phân rã thành các đồng vị con cháu và cứ như vậy quá 7 trình phân rã tạo thành chuỗi cho đến đồng vị cuối cùng là đồng vị bền. Trong điều kiện chuẩn, tỉ số 235U/238U là không đổi và tất cả các đồng vị trong chuỗi phân rã đạt trạng thái cân bằng. Để hiểu được phổ gamma của các đồng vị này, cần phải biết rõ sơ đồ rã của chúng theo chuỗi cũng như tính chất của các đồng vị con cháu có mặt trong chuỗi. Các hình vẽ 1.1, 1.2 và 1.3 đưa ra sơ đồ phân rã của các đồng vị phóng xạ mẹ 238U, 235 U và 232 Th. Các sơ đồ này không phải là hoàn toàn đầy đủ vì vẫn còn thiếu một số nhánh phân rã khác. Tuy nhiên, do xác suất rã theo các nhánh này không đáng kể (theo quan điểm của người dùng phổ kế gamma) nên chúng được bỏ qua [3]. a) Chuỗi phân rã của đồng vị 238U Chuỗi phân rã của đồng vị 238 U được đưa ra trong hình vẽ 1.1. Trong tự nhiên 238U chiếm 99,25% của lượng uran tự nhiên. Đồng vị 238U là đồng vị phóng xạ phân rã alpha thành đồng vị phân rã thành 234m 234 Th. Đồng vị này cũng là đồng vị phóng xạ và Pa. Chuỗi phân rã này tiếp diễn cho đến đồng vị cuối cùng của chuỗi là đồng vị bền 206 Pb. Nếu nhìn vào chu kỳ bán rã của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi, ta thấy chu kỳ bán rã của tất cả các đồng vị này đều ngắn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ 238U. Điều này có nghĩa rằng hoạt độ của các đồng vị con cháu của 238 bằng vĩnh viễn với U. Khi đó hoạt độ của tất cả các đồng vị con cháu sẽ chính bằng hoạt độ của 238 238 U trong khối uran tự nhiên nếu không bị xáo trộn sẽ cân U. Tổng số trong chuỗi phân rã có 14 đồng vị phóng xạ nên hoạt độ tổng của mẫu sẽ lớn hơn hoạt độ của đồng vị 238U hoặc của bất kỳ đồng vị phóng xạ nào trong chuỗi 14 lần [4],[5], [6]. (1) 238 U 4,468×109 năm ↓α (2) 234 Th 24,1 ngày ↓β (3) 234 Pa 1.17 phút ↓β (4) 234 U 2,455×105 năm ↓α (5) 230 Th 7,538 ×104 năm ↓α 8 (6) 226 Ra 1600 năm ↓α (7) 222 Rn 3,8232 ngày ↓α (8) 218 Po 3,094 phút ↓α (9) 214 Pb 26,8 phút ↓β (10) 2214 Bi 19,9 phút ↓β (11) 214 Po 162,3×10-6 giây ↓α (12) 210 Pb 22,3 năm ↓β (13) 210 Bi 5,013 ngày ↓β (14) 210 Po 138,4 ngày ↓α 206 Pb Hình 1.1. Chuỗi phân rã của đồng vị 238U. Những đồng vị được gạch dưới là các đồng vị có thể đo được bằng phổ kế gamma. Cũng có trường hợp đồng vị con có chu kỳ bán rã dài hơn so với đồng vị mẹ. Chẳng hạn như trường hợp 234mPa/234U. Nếu chỉ quan tâm đến 234mPa thì hiện tượng cân bằng phóng xạ sẽ không xảy ra. Tuy nhiên, cần nhớ rằng đối với những nguồn có thời gian kể từ khi nó được chế tạo lớn hơn 10 lần chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ trước đó có thời gian sống dài nhất, trong ví dụ này là của gần như của đồng vị 238 Pa, thực chất cũng 234m U. Trong thực tế, điều này có nghĩa rằng hoạt độ đo được trong mẫu của bất kỳ đồng vị con cháu nào cũng xấp xỉ với hoạt độ của đồng vị mẹ 238 U và của tất cả các đồng vị phóng xạ khác có trong chuỗi phân rã. Có thể đo hoạt độ của vài đồng vị trong chuỗi để có đoán nhận chính xác hơn. Trong số các đồng vị con trong chuỗi phân rã của 238 U, không phải đồng vị nào cũng có thể đo gamma một cách dễ dàng. Thực tế chỉ có 6 đồng vị trong hình 9 vẽ 1.1 đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối thuận tiện. Do vậy, có thể đo hoạt độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi phân rã. Chú ý cần phải kiểm tra về điều kiện cân bằng vì phương pháp này chỉ đúng cho mẫu cân bằng. Điều kiện cân bằng có thể kiểm tra được bằng cách đo hoạt độ của một số đồng vị trong chuỗi, chẳng hạn như 234Th, 234mPa, 226 Ra và 214Pb, 214Bi và 210Pb. Cần nhấn mạnh điều kiện để đạt được cân bằng là mẫu phải không bị xáo trộn. Trong trường hợp ngược lại, có thể các đồng vị con sẽ bị thất thoát và do đó sẽ phá vỡ cân bằng. b) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235 U chỉ chiếm 0,72% trong tổng số uran. Tuy tỉ lệ của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều, nhưng do nó có chu kỳ bán rã ngắn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, nó cũng đóng vai trò quan trọng không kém so với tầm đồng vị 238U. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U được trình bày trong hình vẽ 1.2. Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm 11 tầng phân rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra (nếu bỏ qua một vài nhánh phân rã có xác suất rất nhỏ) [6]. (1) 235 U 1,7×108 năm ↓α (2) 231 Th 25,52 giờ ↓β (3) 231 Pa 3,276 ×104 năm ↓α (4) 227 Ac 21,772 năm ↓β (5) 227 Th 18,718 ngày + α (1,38 %) 223 ↓α (6) 223 Ra 11,43 ngày ↓α (7) 219 Rn 3,96 giây ↓α Fr 22 phút ↓β