BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC CẦN THƠ
TRẦN YẾN MI
NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ VÀ
HIỆN TƯỢNG TRUYỀN DẪN ĐIỆN TỬ
CỦA MỘT SỐ HỆ VẬT LIỆU DẠNG NGŨ GIÁC
BẰNG PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG
LUẬN ÁN TIẾN SĨ
CHUYÊN NGÀNH VẬT LÝ LÝ THUYẾT VÀ VẬT LÝ TOÁN
MÃ SỐ 9440103
NĂM 2022
BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC CẦN THƠ
TRẦN YẾN MI
MÃ SỐ NCS: P1919002
NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ VÀ
HIỆN TƯỢNG TRUYỀN DẪN ĐIỆN TỬ
CỦA MỘT SỐ HỆ VẬT LIỆU DẠNG NGŨ GIÁC
BẰNG PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG
LUẬN ÁN TIẾN SĨ
CHUYÊN NGÀNH VẬT LÝ LÝ THUYẾT VÀ VẬT LÝ TOÁN
MÃ SỐ 9440103
NGƯỜI HƯỚNG DẪN
PGS. TS. NGUYỄN THÀNH TIÊN
TS. ĐẶNG MINH TRIẾT
NĂM 2022
CHẤP THUẬN CỦA HỘI ĐỒNG
Luận án này với tựa đề là “NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ VÀ HIỆN
TƯỢNG TRUYỀN DẪN ĐIỆN TỬ CỦA MỘT SỐ HỆ VẬT LIỆU DẠNG NGŨ
GIÁC BẰNG PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG”, do nghiên cứu sinh Trần Yến Mi thực
hiện theo sự hướng dẫn của PGS.TS. Nguyễn Thành Tiên và TS. Đặng Minh Triết. Luận
án đã báo cáo và được Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩ thông qua ngày: …/…/…. Luận
án đã được chỉnh sửa theo góp ý và được Hội đồng đánh giá luận án xem lại.
Thư ký
Ủy viên
Ủy viên
Phản biện 3
Phản biện 2
Phản biện 1
Người hướng dẫn 1
Người hướng dẫn 2
Chủ tịch Hội đồng
i
Để có thể hoàn thành quyển luận án NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ
VÀ HIỆN TƯỢNG TRUYỀN DẪN ĐIỆN TỬ CỦA MỘT SỐ HỆ VẬT LIỆU
DẠNG NGŨ GIÁC BẰNG PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG, tôi xin được gửi lời cảm
ơn đến:
Tôi xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến sự giúp đỡ và hướng dẫn của PGS. TS. Nguyễn
Thành Tiên, cùng TS. Đặng Minh Triết đã giúp tôi định hình hướng nghiên cứu và hoàn
thành luận án.
Hơn thế nữa, tôi xin gửi lời cảm ơn đến trường Đại học Cần Thơ đã tạo mọi điều
kiện thuận lợi để tôi thực hiện đúng tiến trình phấn đấu cá nhân.
Đồng thời, tôi xin được gửi lời cảm ơn chân thành đến các Giảng viên là PGS. TS.
Nguyễn Thanh Phong, PGS. TS. Vũ Thanh Trà, TS. Huỳnh Anh Huy, PGS. TS. Phạm Vũ
Nhật và học viên cao học Võ Trung Phúc thuộc trường Đại học Cần Thơ đã luôn đồng
hành cùng tôi trong mọi khó khăn của nhiệm vụ học tập này.
Bên cạnh đó, tôi xin gửi lời cảm ơn trân trọng nhất đến Bộ môn Vật lý, Khoa Khoa
Học Tự Nhiên, bạn bè và gia đình đã tạo cho tôi cơ hội học tập và động lực để thực hiện
thành công nhiệm vụ quan trọng và đam mê này.
Trên tất cả, tôi kính dâng thành quả này đến người cha quá cố, ông Trần Diêu,
người mà suốt đời đã đánh đổi tất cả chỉ vì việc học và tương lai của các con.
Cần Thơ, ngày 05 tháng 9 năm 2022
Trần Yến Mi
ii
TÓM TẮT LUẬN ÁN
NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ VÀ HIỆN TƯỢNG TRUYỀN DẪN
ĐIỆN TỬ CỦA MỘT SỐ HỆ VẬT LIỆU DẠNG NGŨ GIÁC BẰNG
PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG
Dựa vào phương pháp mô phỏng DFT (Lý thuyết phiếm hàm mật độ điện tử) và
phương pháp mô phỏng NEGF-DFT (Hàm Green không cân bằng kết hợp Lý thuyết
phiếm hàm mật độ điện tử), chúng tôi quan tâm đến tính chất điện tử và truyền dẫn điện
tử của nhóm vật liệu dải nano ngũ giác PG-SS, p-P2C-SS và p-SiC2-SS có hai biên răng
cưa, các liên kết dư tại biên được trung hòa bằng các nguyên tử Hydro (H) và đều có
các cấu trúc tiền thân thuộc nhóm đối xứng P-421m. Các kết quả nghiên cứu của chúng
tôi cho thấy rằng ngay cả khi chúng có độ rộng tương đương nhau thì tính chất điện tử
và truyền dẫn điện tử của chúng cũng có sự khác nhau tương đối. Một trong các điểm
khác khác nhau này được thể hiện ở sự phân bố trạng thái theo không gian ứng với các
mức năng lượng lân cận mức Fermi, mức VBM (Valence Band Maximum – mức năng
lượng cao nhất của vùng hóa trị) và mức CBM (Conduction Band minimum – mức năng
lượng thấp nhất của vùng dẫn). Tuy vậy, chúng vẫn bảo đảm một số đặc trưng chung
như:
Chúng đều là các chất bán dẫn có vùng cấm vừa phải ( 2,3 eV) và không
mang từ tính.
Trạng thái điện tử ứng với mức năng lượng CBM luôn xuất hiện đáng kể tại
vùng giữa của mỗi dải nano ngũ giác, và có nguồn gốc chủ yếu từ các orbital p của các
nguyên tử lai hóa sp2.
Tính chất điện tử và truyền dẫn điện tử của chúng chủ yếu được quyết định
bởi các trạng thái điện tử của các nguyên tử lai hóa sp2 nằm tại hai lớp nguyên tử thành
phần ngoài cùng của mỗi cấu trúc.
Với tất cả các đặc trưng trên, chúng tôi nhận thấy khả năng ứng dụng của nhóm
vật liệu này vào lĩnh vực cảm biến khí. Cụ thể, nghiên cứu của chúng tôi cũng cho thấy
tiềm năng cảm biến khí CO, CO2 và NH3 của mô hình PG-SS được chọn làm đại diện,
với một số kết quả cụ thể sau:
Mô hình PG-SS có khả năng bị thay đổi mạnh tính chất điện tử và truyền dẫn
điện tử khi các phân tử khí được hấp phụ ngay trên liên kết giữa hai nguyên tử lai hóa
sp2. Tuy nhiên, điều này còn phụ thuộc vào loại nguyên tử được hấp phụ.
Mô hình PG-SS có khả năng cảm biến tốt phân tử CO và NH3, tuy nhiên
không phù hợp để cảm biến phân tử CO2.
iii
Đặc biệt, việc ứng dụng đế PG-SS trong cảm biến phân tử NH3 còn có ưu
điểm vượt trội về khả năng hồi phục linh kiện, do liên kết giữa PG-SS và NH3 chỉ là liên
kết vật lý.
Các kết quả nghiên cứu của luận án góp phần làm sáng tỏ tính chất điện tử và
truyền dẫn điện tử của nhóm vật liệu dải nano ngũ giác xuất phát từ các cấu trúc hai
chiều tiền thân có cùng nhóm đối xứng P-421m, có hai biên răng cưa với các liên kết dư
tại biên được trung hòa bởi các nguyên tử H, có cấu trúc phẳng, là chất bán dẫn có vùng
cấm xiên vừa phải và không mang từ tính, PG-SS, p-P2C-SS và p-SiC2-SS. Dựa vào các
đặc tính nổi bật này, chúng tôi tin tưởng rằng chúng có khả năng ứng dụng để chế tạo
các cảm biến khí. Về khía cạnh học thuật, luận án góp phần bổ sung vào mảng kiến thức
liên quan đến tính chất điện tử và truyền dẫn điện tử của nhóm vật liệu cấu trúc nano.
Từ khóa: dải nano ngũ giác, PG-SS, p-P2C-SS, p-SiC2-SS, tính chất điện tử, tính
chất truyền dẫn điện tử.
iv
ABSTRACT
RESEARCH ON ELECTRONIC AND ELECTRONIC TRANSPORT
PROPERTIES OF SOME PENTAGONAL NANORIBBON MATERIALS
BY SIMULATION METHODS
Based on DFT and NEGF-DFT simulation methods, we pay attention to the
electronic and electronic transport properties of pentagonal nanoribbon samples, PGSS, p-P2C-SS and p-SiC2-SS. These models have sawtooth edges with dangling bond
atoms neutralized by H ones and their precursors pose P-421m symmetry. Although
having the similar widths, these nanoribbons are quite different in electronic and
electronic transmission properties. One of these differences is the spatial distributions
of many electronic states which are in Valence Band Maximum (VBM) and Conduction
Band minimum (CBM) states. However, they also have many similar characteristics:
All of them are moderate indirect band gap and non-magnetic
semiconductors.
The conduction band maximum (CBM) states of all these samples have a
major contribution from the sp2 hybridized atoms in non-edge regions.
The outermost layer atoms (sp2-hybridized atoms) in each sample play an
important role in both electronic and electronic transport properties.
According to these wonderful characteristics, we prove that these pentagonal
nanoribbon models could become gas sensors. In details, we make a research on CO,
CO and NH3 gas sensing capabilities of the PG-SS model, which is representative. As a
result, we get these following conclusions:
The electronic and electronic transport properties of PG-SS could be
significantly affected of CO, CO2 and NH3 molecules absorbed right above sp2hybridized atom bondings.
PG-SS-based sensor is an excellent candidate for detecting CO and NH3
molecules, but it is not suitable for CO2 adsorption.
In particular, PG-SS-based gas sensor could be restored in NH3 adsorption,
because the interation between them is only physical.
In conclusions, these findlings contribute to clarifying the electronic and electronic
transmission properties of pentagonal nanoribbon models which have sawtooth edges
with dangling bond atoms neutralized by H ones and their precursors pose P-421m
symmetry. Based on these results, we optimistically believe that these models could be
used in the manufacture of gas sensors. About the academic aspect, these discoveries
contribute to elucidate the physical properties of nanometer-structured materials.
v
Key-words: pentagonal nanoribbons, PG-SS, p-P2C-SS, p-SiC2-SS, electronic
properties, electronic transport properties.
vi
LỜI CAM ĐOAN
Tôi tên là Trần Yến Mi, là NCS ngành Vật lý lý thuyết và Vật lý toán, khóa 2019.
Tôi xin cam đoan luận án này là công trình nghiên cứu khoa học thực sự của bản thân
tôi dưới sự hướng dẫn của PGS. TS. Nguyễn Thành Tiên và TS. Đặng Minh Triết.
Các thông tin được sử dụng tham khảo trong đề tài luận án được thu thập từ các
nguồn đáng tin cậy, đã được kiểm chứng, được công bố rộng rãi và được tôi trích dẫn
nguồn gốc rõ ràng ở phần Tài liệu tham khảo. Các kết quả nghiên cứu được trình bày
trong luận án này là do chính tôi thực hiện một cách nghiêm túc, trung thực và không
trùng lắp với các đề tài khác đã được công bố trước đây.
Tôi xin lấy danh dự và uy tín của bản thân để đảm bảo cho lời cam đoan này.
Cần Thơ, ngày tháng năm
Người hướng dẫn chính
Người thực hiện
Nguyễn Thành Tiên
Trần Yến Mi
Người hướng dẫn phụ
Đặng Minh Triết
vii
MỤC LỤC
Danh mục viết tắt .……………………………………………………………...
xiii
Danh sách hình ....………………………………………………………………
xiv
Danh sách bảng ...……………………………………………………………… xxiii
Chương 1: GIỚI THIỆU TỔNG QUAN LUẬN ÁN ………………………...
1
1.1 Tính cấp thiết của đề tài……………………………………………………..
1
1.2 Mục tiêu nghiên cứu………………………………………………………...
3
1.3 Đối tượng và nội dung nghiên cứu………………………………………….
3
1.4 Phương pháp nghiên cứu………………………………………………........
3
1.5 Ý nghĩa khoa học và thực tiễn………………………………………………
4
1.6 Cấu trúc của luận án………………………………………………………...
4
Chương 2: TỔNG QUAN VỀ CÁC MÔ HÌNH VẬT LIỆU DẢI NANO
NGŨ GIÁC PG-SS, P-SiC2-SS VÀ P-P2C-SS……………………………….
6
2.1 Mô hình PG-SS……………………………………………………………..
6
2.1.1 Mô hình PG……………………………………………………………….
6
2.1.2 Mô hình PG-SS…………………………………………………………...
8
2.2 Mô hình p-SiC2-SS…………………………………………………………
10
2.2.1 Mô hình p-SiC2…………………………………………………………...
10
2.2.2 Mô hình p-SiC2-SS……………………………………………………….
12
2.3 Mô hình p-P2C-SS…………………………………………………………..
14
Chương 3: PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG DFT VÀ PHƯƠNG PHÁP MÔ
PHỎNG NEGF-DFT………………………………………………………….
16
MỤC A: PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG DFT…………………………………
16
3.1 Lý thuyết phiếm hàm mật độ điện tử (DFT)...………………………………
16
3.1.1 Bài toán về hệ nhiều hạt.…………………………………………………..
16
3.1.2 Lý thuyết phiếm hàm mật độ điện tử (DFT)...……………………………
17
3.1.3 Mô hình Kohn-Sham……………………………………………………..
18
3.1.4 Phiếm hàm năng lượng tương quan trao đổi………………………………
18
3.1.5 Hiệu chỉnh tương tác Van der Waals……………………………………...
21
viii
3.2 Phương pháp mô phỏng DFT……………………………………………….
23
3.2.1 Bộ hàm cơ sở……………………………………………………………...
23
3.2.2 Giả thế…………………………………………………………………….
24
3.2.3 Lưới k-point………………………………………………………………
26
3.2.4 Cách vận hành chương trình mô phỏng DFT……………………………...
27
3.2.5 Ưu điểm và khuyết điểm của phương pháp mô phỏng DFT………………
29
MỤC B: PHƯƠNG PHÁP MÔ PHỎNG NEGF-DFT………………………...
30
3.3 Cách tiếp cận của Landauer trong vấn đề truyền dẫn điện tử………………..
30
3.3.1 Năm giả định của Landauer……………………………………………….
30
3.3.2 Ưu điểm và khuyết điểm của cách tiếp cận Landauer……………………..
33
3.4 Định lượng lý thuyết Landauer – Hệ số truyền qua T(E)……………………
35
3.4.1 Một số đặc trưng của mô hình…………………………………………….
35
3.4.2 Xây dựng biểu thức Hệ số truyền qua……………………………………..
35
3.5 Biểu thức hệ số truyền qua biểu diễn theo hàm Green………………………
43
3.5.1 Phương pháp hàm Green cho mô hình đơn hạt……………………………
43
3.5.2 Biểu thức hàm Green toàn linh kiện………………………………………
44
3.5.3 Biểu diễn T(E) theo hàm Green toàn linh kiện……………………………
47
3.6 Phương pháp mô phỏng NEGF-DFT……………………………………….
48
3.6.1 Cấu hình linh kiện………………………………………………………...
49
3.6.2 Cách vận hành chương trình mô phỏng NEGF-DFT……………………...
50
Chương 4: THẢO LUẬN CÁC KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU CHÍNH CỦA
LUẬN ÁN……………………………………………………………………...
52
MỤC A: KHẢO SÁT TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ CỦA MÔ HÌNH P-SiC2-SS….
52
4.1 Mô hình p-SiC2……………………………………………………………..
52
4.2 Các thông số quan trọng dùng mô phỏng các dải nano ngũ giác p-SiC2…….
54
4.3 Các mô hình dải nano ngũ giác p-SiC2……………...……………………...
54
4.4 Mô hình p-SiC2-SS……………………………………………………........
57
4.4.1 Mức độ ổn định và bền vững của mô hình p-SiC2-SS……………………..
57
4.4.2 Tính chất điện tử của mô hình p-SiC2-SS được phân tích theo cấu trúc
vùng năng lượng………………………………………………………………..
59
ix
4.4.3 Tính chất điện tử của mô hình p-SiC2-SS được phân tích theo mật độ
trạng thái………………………………………………………………………..
61
4.4.4 Tính chất điện tử của mô hình p-SiC2-SS được phân tích theo mật độ
trạng thái hướng đối tượng………..…………………………………………….
63
4.4.5 Trực quan hóa trạng thái điện tử của mô hình p-SiC2-SS………………….
65
4.5 Một số kết luận quan trọng từ hướng nghiên cứu mô hình p-SiC2-SS ………
66
MỤC B: SO SÁNH TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ VÀ TRUYỀN DẪN ĐIỆN TỬ
CỦA CÁC MÔ HÌNH PG-SS, P-P2C-SS VÀ P-SiC2-SS……………………….
68
4.6 Mô hình p-P2C và mô hình p-P2C-SS……………………………………….
68
4.6.1 Mô hình p-P2C……………………………………………………………
68
4.6.2 Một số thông số quan trọng dùng mô phỏng mô hình p-P2C-SS…………..
69
4.6.3 Cấu trúc và mức độ ổn định của mô hình p-P2C-SS……………………….
70
4.6.4 Tính chất điện tử và từ tính của mô hình p-P2C-SS có W = 10…………...
72
4.7 Các thông số quan trọng dùng mô phỏng các mô hình PG-SS, p-P2C-SS và
p-SiC2-SS……………………………………………………………………....
73
4.7.1 Các thông số dùng mô phỏng cấu trúc hình học, độ ổn định và tính chất
điện tử…………………………………………………………………………..
73
4.7.2 Các thông số dùng mô phỏng tính chất truyền dẫn điện tử………………...
74
4.8 Một số đặc tính của các mô hình PG-SS, p-P2C-SS và p-SiC2-SS…………..
74
4.8.1 Cấu trúc hình học của các mô hình PG-SS, p-P2C-SS và p-SiC2-SS….….
74
4.8.2 Khả năng bền vững của các mô hình PG-SS, p-P2C-SS và p-SiC2-SS…...
76
4.9 Tính chất điện tử của các mô hình PG-SS, p-P2C-SS và p-SiC2-SS................
77
4.9.1 Tính chất điện tử của các mô hình PG-SS, p-P2C-SS và p-SiC2-SS được
phân tích theo cấu trúc vùng năng lượng…..……………………………………
77
4.9.2 Tính chất điện tử của các mô hình PG-SS, p-P2C-SS và p-SiC2-SS được
phân tích theo mật độ trạng thái………………………………………………...
78
4.9.3 Tính chất điện tử của các mô hình PG-SS, p-P2C-SS và p-SiC2-SS được
phân tích theo mật độ trạng thái hướng đối tượng…..…………………………..
80
4.9.4 Trực quan hóa tính chất điện tử của các mô hình PG-SS, p-P2C-SS và pSiC2-SS…………………………………………………………………………
82
4.10 Tính chất truyền dẫn điện tử của các mô hình PG-SS, p-P2C-SS và p-SiC2SS………………………………………………………………………………
83
x
4.10.1 Các mô hình linh kiện…………………………………………………...
83
4.10.2 Hệ số truyền qua T(E) của các mô hình linh kiện………………………...
84
4.10.3 So sánh sự phân bố mật độ điện tử cộng hóa trị của các mô hình PG-SS,
p-P2C-SS và p-SiC2-SS trong hai tình huống: cấu trúc tuần hoàn và vùng trung
tâm của linh kiện………………………………………………………………..
85
4.11 Một số kết luận quan trọng từ hướng nghiên cứu nhóm mô hình PG-SS,
p-P2C-SS và p-SiC2-SS…………………………………………………………
87
MỤC C: ẢNH HƯỞNG CỦA HIỆN TƯỢNG HẤP PHỤ LÊN TÍNH CHẤT
ĐIỆN TỬ VÀ TRUYỀN DẪN ĐIỆN TỬ CỦA MÔ HÌNH PG-SS…………….
89
4.12 Vấn đề hấp phụ phân tử khí………………………………………………..
89
4.12.1 Tổng quan về hiện tượng hấp phụ phân tử trên các vật liệu thấp
chiều……………………………………………………………………………
89
4.12.2 Cảm biến khí…………………………………………………………….
90
4.12.3 Lý do lựa chọn mô hình và loại phân tử khí……………………………...
90
4.13 Các bước nghiên cứu chính………………………………………………
91
4.14 Các thông số mô phỏng quan trọng của chương trình……………………...
91
4.14.1 Các thông số dùng mô phỏng cấu trúc hình học và tính chất điện tử……..
91
4.14.2 Các thông số dùng mô phỏng tính chất truyền dẫn điện tử……………….
92
4.15 Cấu trúc hình học và tính chất điện tử của mô hình PG-SS………………...
92
4.16 Một số vị trí hấp phụ tối ưu của CO, CO2 và NH3 trên PG-SS…………….
93
4.17 Ảnh hưởng của sự hấp phụ lên tính chất điện tử của mô hình PG-SS………
95
4.17.1 Phân tích theo điện tử trao đổi…………………………………………...
95
4.17.2 Phân tích theo cấu trúc vùng năng lượng………………………………...
96
4.17.3 Phân tích theo mật độ trạng thái…………………………………………
97
4.17.4 Trực quan hóa sự phân bố trạng thái điện tử trong không gian…………...
98
4.18 Ảnh hưởng của sự hấp phụ lên tính chất truyền dẫn điện tử của mô hình
PG-SS…………………………………………………………………………..
99
4.18.1 Cấu hình linh kiện……………………………………………………….
99
4.18.2 Sự thay đổi của hệ số truyền qua T(E) của mô hình linh kiện do hiện
tượng hấp phụ…………………………………………………………………..
100
4.19 Một số kết luận quan trọng từ hướng nghiên cứu hiện tượng hấp phụ……...
101
Chương 5: KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG ĐỀ XUẤT…………………………...
104
xi
5.1 Các kết luận quan trọng của luận án………………………………………...
104
5.2 Vấn đề tồn đọng trong nghiên cứu…...……………………………………...
105
5.3 Một số hướng nghiên cứu tiếp theo…………………………………………
106
Tài liệu tham khảo……………………………………………………………...
107
Danh mục các bài báo đã công bố………………………………………………
115
xii
DANH MỤC VIẾT TẮT
TỪ VIẾT TẮT GIẢI THÍCH
C
Nguyên tử Carbon
C2
Nguyên tử Carbon lai hóa sp2
C3
Nguyên tử Carbon lai hóa sp3
CBM
Năng lượng cực tiểu trong vùng dẫn của cấu trúc vùng năng lượng
DFT
Lý thuyết phiếm hàm mật độ điện tử
DOS
Mật độ trạng thái
Ef
Mức năng lượng Fermi
H
Nguyên tử Hydro
KS
Kohn-Sham
NEGF-DFT
Hàm Green không cân bằng kết hợp lý thuyết phiếm hàm mật độ
điện tử
P
Nguyên tử Phosphorus
PDOS
Mật độ trạng thái hướng đối tượng
PG
Penta-graphene
PGNR
Dãy nanomet ngũ giác Penta-graphene nói chung
PG-SS
Dãy nanomet ngũ giác PGNR có hai biên dạng răng cưa
p-P2C-SS
Dãy nanomet ngũ giác p-P2C có hai biên dạng răng cưa
p-SiC2
Penta-silicene dicarbide
p-SiC2-NR
Dãy nanomet ngũ giác Penta-silicene dicarbide nói chung
p-SiC2-SS
Dãy nanomet ngũ giác p-SiC2 có hai biên dạng răng cưa
Si
Nguyên tử Silicon
VBM
Năng lượng cực đại trong vùng hóa trị của cấu trúc vùng năng lượng
VdW
Van der Waals
W
Độ rộng của dãy, được tính bằng tổng số dãy nguyên tử dọc theo
chiều tuần hoàn của mô hình
xiii
DANH SÁCH HÌNH
Hình 2.1:
Hình 2.2:
Hình 2.3:
Hình 2.4:
Hình 2.5:
Hình 2.6:
Cấu trúc hình học của PG. Ô vuông đỏ đứt nét giới hạn một ô cơ
sở. Trong ô cơ sở, các quả cầu màu đen và màu vàng lần lượt đại
diện cho các nguyên tử C2 và C1. Các hình ngũ giác với các màu
khác nhau nhằm minh họa tính chất không đồng phẳng giữa chúng.
Hình bên dưới thể hiện góc nhìn song song bề mặt của mẫu cho
thấy PG là cấu trúc nhấp nhô có độ gồ ghề h [6]…………………...
6
Cấu hình điện tử của PG. Hình (a) là cấu trúc vùng năng lượng và
sự phân bố mật độ trạng thái điện tử theo năng lượng (DOS). Các
hình (b) và (c) tương ứng với các trạng thái điện tử có các mức
năng lượng ngay dưới mức Fermi. Các hình (d) và (e) là các trạng
thái điện tử có các mức năng lượng ngay trên mức Fermi [6]……...
7
Các cấu trúc hình học của PGNR. Hình (a) minh họa các hướng
cắt đối với PG. Các hình (b), (c), (d) và (e) lần lượt là các cấu trúc
PG-ZZ, PG-ZA, PG-AA và PG-SS. Ký hiệu w đặc trưng cho độ
rộng của mỗi dải. Các quả cầu màu xám và màu trắng lần lượt đại
diện cho các nguyên tử C và H. Các quả cầu với các màu sắc còn
lại ở các dải nano tượng trưng cho các hướng cắt ở hình (a). Các
hình chữ nhật màu đỏ đứt nét cho thấy một siêu ô cơ sở của mỗi
dải nano [15]………………………………………………………
8
Tính chất điện tử đặc trưng của PG-SS. Hình (a) là cấu trúc vùng
năng lượng cho thấy PG-SS là chất bán dẫn có vùng cấm xiên, và
sự phân bố trong không gian của các orbital ứng với các mức năng
lượng lân cận mức Fermi. Hình (b) là đồ thị DOS cho thấy các
nguyên tử C tại biên có vai trò quan trọng đối với tính chất điện tử
của PG-SS [15]……………………………………………………
9
Cấu trúc hình học của p-SiC2. Hình (a) đại diện cho một ô cơ sở
với giá trị của các góc liên kết. Hình (b) cho thấy bề mặt của pSiC2. Hình (c) minh hoạt độ gồ ghề h của mẫu khi được nhìn theo
hướng song song bề mặt. Các quả cầu màu đen và màu vàng lần
lượt đại diện cho các nguyên tử C và Si [25]………………………
11
Đặc tính điện tử của p-SiC2. Hình (a) cho thấy cấu trúc vùng năng
lượng. Hình (b) và (c) thể hiện sự phân bố trạng thái (DOS) theo
năng lượng. Các Hình (d) và (f) chỉ rõ sự phân bố của các trạng
thái điện tử trong không gian (các quả bóng màu tím) lần lượt theo
mức năng lượng CBM và VBM. Hình (e) cho thấy nơi điện tích
xiv
Hình 2.7:
đang chiếm giữ (màu đỏ) và nơi thiếu hụt điện tích (màu xanh lá
cây). Các quả cầu màu vàng và xám lần lượt đại diện cho các
nguyên tử Si và C [26]…………………………………………….
12
Một số cấu trúc hình học của dải nano được cắt ra từ p-SiC2. Trong
đó, hình (a) là buckle-SiC2-pentagon-CH, hình (b) là buckledSiC2-pentagon-CH2, hình (c) là buckled-SiC2-pentagon-SiH và
hình (d) là buckled-SiC2-pentagon-SiH2. Các quả cầu màu xám,
màu vàng và màu trắng lần lượt đại diện cho các nguyên tử C, Si
và H. Trong mỗi hình, từng mẫu được nhìn theo ba hướng khác
nhau [26]………………………………………………………….
13
Hình 2.8:
Một số cấu trúc hình học của dải nano được cắt ra từ p-SiC2. Trong
đó, (a) là SiC2-SS (luận án gọi là p-SiC2-SS), (b) là SiC2-AA và
(c) là SiC2-ZZ. Các quả cầu màu xanh, màu tím và màu trắng lần
lượt đại diện cho các nguyên tử C, Si và H. Mỗi hình (b) và (c)
cho thấy mỗi cấu trúc được nhìn theo hai hướng khác nhau
[27]……………………………………………………………….. 13
Hình 2.9:
Cấu trúc hình học của mẫu p-P2C. Hình (a) và (c) lần lượt là ảnh
theo hướng vuông góc và song song bề mặt của vật liệu. Các ký
hiệu α, β và γ đại diện cho các góc liên kết đặc trưng. Hình (b)
minh hoạt cấu trúc của ô cơ sở. Các quả cầu màu tím và màu xanh
lần lượt đại diện cho các nguyên tử C và P [34]……………………
14
Cấu trúc điện tử của mẫu p-P2C. Hình (a) thể hiện cấu trúc vùng
năng lượng được tính theo phiếm hàm năng lượng tương quan trao
đổi GGA/PBE (đường màu xanh dương) và HSE06 (đường màu
đỏ). Hình (b) cho thấy sự phân bố của DOS được tính theo HSE06.
Các đường màu đỏ và màu xanh trong hình (b) lần lượt đại diện
cho orbital s và p của loại nguyên tử P (hình trên) và loại nguyên
tử C (hình dưới) [34]………………………………………………
15
Vai trò quan trọng của bổ đính tương tác Van der Waals vào năng
lượng tổng của hệ nhiều hạt. Đường cong màu xanh lá là năng
lượng tổng của hệ khi chưa có năng lượng bổ đính VdW. Các
đường cong màu đỏ là năng lượng bổ đính VdW khi chưa có hàm
tắt dần fdmp (đường đứt nét màu đỏ) và khi có hàm tắt dần fdmp
(đường liền nét màu đỏ). Đường cong màu tím là năng lượng tổng
của hệ nhiều hạt khi tính đến năng lượng bổ đính VdW [51]………
22
Hình 2.10:
Hình 3.1:
Hình 3.2:
Sự khác biệt giữa giả thế (UPP) và giả hàm sóng (ΨPP) so với thế
tĩnh điện (UAE) do cấu trúc thực sinh ra và hàm sóng thực (Ψ𝐴E)
của các điện tử trong nguyên tử. Trong hình, trục hoành thể hiện
xv
Hình 3.3:
Hình 3.4:
Hình 3.5:
Hình 3.6:
Hình 3.7:
Hình 3.8:
Hình 3.9:
Hình 3.10:
Hình 3.11:
Hình 3.12:
Hình 4.1:
khoảng cách tương đối giữa điện tử và hạt nhân, trục tung thể hiện
giá trị thế năng. Đường đứt nét song song trục tung chỉ ra bán kính
của cấu trúc lõi [43]……………………………………………….
26
Sơ đồ hoạt động đặc trưng của một chương trình mô phỏng dựa
vào phương pháp mô phỏng DFT....................................................
28
Mô hình của linh kiện điện tử có cấu trúc ở cấp độ nanomet. Tập
hợp các quả cầu đại diện cho vùng trung tâm, hai hình khối chữ
nhật đặc trưng cho các điện cực [76]………………………………
30
Mô hình cấu trúc linh kiện được vẽ lại khi áp dụng giả định 1 của
Landauer. Mỗi điện tử được đại diện bằng bó sóng [76]…………..
31
Mô hình đơn giản của linh kiện. Hệ điện tử trong toàn linh kiện
được xem là hệ kín và có hiện tượng tán xạ tại hai biên ở xa vô
cùng. Hệ điện tử trong vùng trung tâm được xem là hệ mở………..
32
Bức tranh toàn cảnh về sự vận chuyển điện tử trong linh kiện điện
tử có cấu trúc nano theo cách tiếp cận của Landauer [76]………….
33
Cơ chế hình thành điện trở cục bộ và điện trường cục bộ. Tạm thời
trong hình chỉ xét dòng hạt tải đi từ điện cực trái sang điện cực
phải. Hiện tượng tương tự cũng xảy ra cho dòng điện đi theo chiều
ngược lại…………………………………………………………..
34
Hướng truyền (x) và các hướng bị giam cầm (y,z) của điện tử trong
mỗi điện cực. Vùng trung tâm ở giữa hai điện cực có cấu trúc
nano……………………………………………………………….
36
Cấu trúc của linh kiện theo phương pháp hàm Green. Tại đây, các
thế VLC và VCR đặc trưng cho sự tương tác giữa vùng trung tâm và
mỗi điện cực………………………………………………………
45
Cấu trúc của linh kiện theo chương trình mô phỏng. Hình chữ nhật
màu đỏ đứt nét giới hạn vùng được dùng để tính toán tính chất
truyền dẫn điện tử, vùng L – C – R. Các hình chữ nhật màu xanh
cho thấy vùng xảy ra sự tương tác giữa mỗi điện cực và vùng trung
tâm. Các VLC và VCR đại diện cho các thế tương tác xảy ra trong
hai vùng tiếp giáp này……………………………………………..
49
Cách vận hành chương trình mô phỏng NEGF-DFT để tính các
tính chất truyền dẫn điện tử trong linh kiện cấu trúc nano ở nhiệt
độ 0 K và chưa có hiệu điện thế áp vào…………………………….
51
Hình (a) và (b) là cấu trúc hình học của p-SiC2 lần lượt được nhìn
theo hướng vuông góc và song song với bề mặt của mẫu, tam giác
53
xvi
màu xanh nhạt -X-M đại diện cho vùng Brioulline thứ nhất tối
giản tương ứng với cấu trúc hình học này, các điểm , X, và M là
các điểm đối xứng cao được chọn trong vùng Brioulline thứ nhất.
Hình vuông đứt nét màu đỏ trong (a) giới hạn một ô cơ sở của mô
hình. Các quả cầu màu xám và màu vàng lần lượt đại diện cho các
nguyên tử C và Si. Các hình (c) và (d ) lần lượt là phổ tán xạ
phonon và cấu trúc vùng năng lượng của mô hình p-SiC2 được vẽ
tương ứng với vùng Brioulline thứ nhất tối giản -X-M. Các
đường đứt nét màu đỏ trong hình (c) và (d) lần lượt đại diện cho
mức dao động có tần số bằng 0 và mức năng lượng Fermi được
chọn là gốc năng lượng……………………………………………
Hình 4.2:
Hình 4.3:
Hình 4.4:
Hình 4.5:
Hình 4.6:
Cấu trúc hình học của các kiểu p-SiC2-NR đã được tối ưu hóa cấu
trúc và tính chất điện tử. Hình (a) là p-SiC2-ZZ có độ rộng W = 7,
hình (b) là p-SiC2-ZA có độ rộng W = 8, hình (c) là p-SiC2-AA có
độ rộng W = 9 và hình (d) là p-SiC2-SS có độ rộng W = 6. Mỗi giá
trị của W được tính theo tổng số dải nguyên tử dọc theo chiều tuần
hoàn trong mẫu. Trong mỗi hình, đường màu đỏ gãy khúc và
đường thẳng màu xanh lá đại diện cho các kiểu dải nguyên tử. Mỗi
trường hợp có hai hình thành phần, hình thành phần bên trái được
nhìn theo hướng vuông góc và hình thành phần bên phải được nhìn
theo hướng song song với bề mặt của mẫu. Các ký hiệu a và h đại
diện cho hằng số mạng và độ gồ ghề của mỗi mô hình. Các quả
cầu màu xám, cam và trắng lần lượt đại diện cho các nguyên tử C,
Si và H…………………………………………………………….
55
Sự thay đổi năng lượng hình thành (Eform) của từng kiểu dải pSiC2-NR theo các độ rộng W khác nhau…………….…………….
57
Vùng Brioulline thứ nhất (hình hộp chữ nhật màu xanh) của pSiC2-SS có W = 6. Đường đối xứng cao -Z (đường thẳng màu
đỏ) chỉ phương khảo sát tần số dao động mạng tinh thể để hình
thành phổ tán xạ phonon, và cũng là cơ sở để hình thành cấu trúc
vùng năng lượng của mô hình……………………………………..
57
Các phổ tán xạ phonon của p-SiC2-SS khi W = 2, hình (a), khi W
= 4, hình (b) và khi W = 6, hình (c), với các đường thẳng màu đỏ
đứt nét xác định giá trị tần số 0 của dao động mạng tinh
thể…………………………………………………………………
58
Khảo sát năng lượng dùng trung hòa các liên kết dư tại hai biên
bằng các nguyên tử H theo các độ rộng khác nhau của mô hình pSiC2-SS…………………………………………………………...
59
xvii
Hình 4.7:
Hình 4.8:
Hình 4.9:
Hình 4.10:
Hình 4.11:
Hình 4.12:
Hình 4.13:
Cấu trúc vùng năng lượng của mô hình p-SiC2-SS với các độ rộng
lần lượt là W = 4, hình (a), W = 8, hình (b), W = 12, hình (c) và
W = 16, hình (d). Hai đường cong màu cam trong mỗi trường hợp
đại diện cho hai mức năng lượng lân cận mức Fermi. Các đường
màu đỏ đứt nét đại diện gốc năng lượng, đồng thời cũng là mức
năng lượng Fermi của mẫu. và Z là các điểm đối xứng cao trong
vùng Brioulline thứ nhất được chọn dọc theo chiều tuần hoàn của
dải………………………………………………………………...
60
Mối quan hệ giữa giá trị vùng cấm xiên và độ rộng W của dải nano
p-SiC2-SS…………………………………………………………
61
Khảo sát sự phân bố mật độ trạng thái (DOS) theo năng lượng của
các mô hình p-SiC2-SS có độ rộng lần lượt là W = 4, hình (a), W
= 8, hình (b), W = 12, hình (c) và W = 16, hình (d). Các đường
thẳng màu đỏ đứt nét đại diện cho mức Fermi được chọn làm gốc
năng lượng của mỗi mô hình………………………………………
62
Các nguyên tử được chọn để khảo sát mật độ trạng thái hướng đối
tượng (PDOS). Tại đây, các nguyên tử ở biên (đại diện bởi các
vòng tròn liền nét) và tại vùng giữa (đại diện bởi các đường tròn
đứt nét) được chọn để so sánh mức độ đóng góp của chúng vào
các trạng thái điện tử lân cận mức Fermi. Các đường tròn màu
xanh dương và màu đỏ lần lượt đại diện cho các nguyên tử C và
Si được chọn. Mô hình đại diện này là p-SiC2-SS có W = 6………
63
So sánh sự phân bố mật độ trạng thái hướng đối tượng (PDOS) tại
các mức năng lượng lân cận mức Fermi giữa vùng giữa và hai rìa
của mô hình p-SiC2-SS có độ rộng lần lượt là W = 4, hình (a), W
= 8, hình (b), W = 12, hình (c) và W = 16, hình (d). Các ký hiệu
2C-p biên, 1Si-p biên, 2C-p giữa và 1Si-p giữa nói về trạng thái
ứng với các orbital p của mỗi hai nguyên tử C và một nguyên tử
Si ở biên và ở vùng giữa của mỗi mô hình. Các đường thẳng màu
xanh lá đứt nét đại diện cho mức năng lượng Fermi (cũng là gốc
năng lượng) trong mỗi mô hình…………………………………...
64
Sự phân bố theo không gian của các trạng thái ứng với VBM và
CBM của mô hình p-SiC2-SS với các độ rộng W khác nhau. Các
quả bóng màu xanh dương và xanh lá cây lần lượt đại diện cho các
trạng thái tại VBM và CBM……………………………………….
65
Hình (a) và (b) là cấu trúc hình học của p-P2C lần lượt được nhìn
theo hướng vuông góc và song song với bề mặt của mẫu, tam giác
màu xanh nhạt -X-M đại diện cho vùng Brioulline thứ nhất tối
68
xviii
- Xem thêm -